[論文レビュー] Stiffening of semiflexible biopolymers and cross-linked networks

T. van Dillen, Patrick R. Onck+1 more|ArXiv.org|Nov 23, 2006

Advanced Materials and Mechanics参考文献 1被引用数 3

ひとこと要約

本論文は、せん断変形下における2次元クロスリンクされた半剛直バイオポリマー網状構造の機械的剛性化を調査し、フィラメントのゆらぎの静的モデルと動的モデルを比較する。動的熱ゆらぎは、静的直線化と比較して軸方向剛性を2〜4倍に増加させることを示し、剛性化はフィラメントレベルの状態数的剛性化とネットワークレベルの非アフィン的再配列の両方の寄与によって生じる。特に大きなひずみでは引っ張りが支配的である。

ABSTRACT

We study the mechanical stiffening behavior in two-dimensional (2D) cross-linked networks of semiflexible biopolymer filaments under simple shear. Filamental constituents immersed in a fluid undergo thermally excited bending motions. Pulling out these undulations results in an increase in the axial stiffness. We analyze this stiffening behavior of 2D semiflexible filaments in detail: we first investigate the average, {static} force-extension relation by considering the initially present undulated configuration that is pulled straight under a tensile force, and compare this result with the average response in which undulation dynamics is allowed during pulling, as derived earlier by MacKintosh and coworkers. We will show that the resulting mechanical behavior is rather similar, but with the axial stiffness being a factor 2 to 4 larger in the dynamic model. Furthermore, we study the stretching contribution in case of extensible filaments and show that, for 2D filaments, the mechanical response is dominated by {enthalpic} stretching. Based on the single-filament mechanics, we develop a 2D analytical model describing the mechanical behavior of biopolymer networks under simple shear, adopting the affine deformation assumption. These results are compared with discrete, finite-element (FE) calculations of a network consisting of semiflexible filaments. The FE calculations show that local, nonaffine filament reorientations occur that induce a transition from a bending-dominated response at small strains to a stretching-dominated response at larger strains. Stiffening in biopolymer networks thus results from a combination of stiffening in individual filaments and changes in the network topography.

研究の動機と目的

• せん断変形下における半剛直バイオポリマー網状構造のひずみ剛性化の起源を理解すること。
• フィラメント応答の静的（ゆらぎを凍結）と動的（引張り中の熱揺らぎを含む）モデルを比較すること。
• 全機械的応答に寄与する単一フィラメントの剛性化とネットワーク再組織化の相対的寄与を定量化すること。
• アフィン変形を仮定した解析的2次元ネットワークモデルを構築し、有限要素法シミュレーションと照合して妥当性を検証すること。
• 2次元半剛直フィラメントにおいて、機械的応答を支配するのは状態数的寄与かヘンタルピー的寄与かを特定すること。

提案手法

• 統計力学を用いて半剛直フィラメントの平衡ゆらぎ形状をモデル化し、経路積分と放物型円柱関数を用いてスラック分布を導出する。
• 熱揺らぎを組み込んだ引張荷重下における不変形および可変形フィラメントの力-伸び関係を計算する。
• アフィン変形仮定と単一フィラメントの力-伸び関係を用いて2次元解析的ネットワークモデルを構築する。
• 初期状態でゆらぎを有するフィラメントを有する2次元ネットワークの単純せん断に対する離散的有限要素（FE）シミュレーションを実施する。
• 解析的アフィンモデルとFE結果を比較し、アフィン仮定の妥当性を評価し、非アフィン効果を定量する。
• スケーリング解析を用いて、せん断剛性がフィラメント密度と剛性に依存する関係を導出：$ G \propto \rho \mu \frac{\Gamma^2}{(1+\Gamma^2)^{3/2}} $。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 引張り中に生じる動的熱ゆらぎは、ゆらぎを凍結した静的直線化と比較して、半剛直フィラメントの軸方向剛性にどのように影響するか？
• RQ2 全ひずみ剛性化に寄与する単一フィラメントの剛性化とネットワークレベルの再組織化の相対的寄与はどの程度か？
• RQ3 2次元半剛直フィラメントの機械的応答を支配するのは、状態数的（曲げゆらぎ）かヘンタルピー的（引っ張り）か？
• RQ4 離散的ネットワークシミュレーションにおける実際の非アフィン的フィラメント再配列と、アフィン変形仮定との比較は？
• RQ5 2次元バイオポリマー網状構造におけるせん断剛性は、ひずみ、フィラメント密度、剛性に対してどのようにスケーリングするか？

主な発見

• 熱ゆらぎを引張り中に含む動的モデルは、ゆらぎを凍結した静的モデルと比較して、軸方向剛性を2〜4倍に高める予測を示した。
• 2次元半剛直フィラメントにおいて、機械的応答は状態数的曲げ効果よりもヘンタルピー的引っ張り寄与が支配的である。
• 有限要素法シミュレーションにより、非アフィン的フィラメント再配列に起因して、大きなひずみで曲げ支配的応答から引っ張り支配的応答への遷移が生じることが明らかになった。
• バイオポリマー網状構造のひずみ剛性化は、構成要素の性質だけでなく、フィラメントレベルの剛性化とネットワークレベルのトポロジカル変化の両方の組み合わせによって生じる。
• 解析的アフィンモデルは定性的な挙動を捉えているが、非アフィン効果を無視しているため、大きなひずみで剛性を低く見積もっている。
• せん断剛性は $ G \propto \rho \mu \frac{\Gamma^2}{(1+\Gamma^2)^{3/2}} $ とスケーリングされ、シミュレーションおよび実験で観察されたひずみ依存的剛性化と一致した。