[論文レビュー] Strain mediated phase crossover in Ruddlesden Popper nickelates

Ting Cui, Songhee Choi+18 more|arXiv (Cornell University)|Nov 22, 2023

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、エpitaxial歪みがラッデルズデン＝パーキンソン（RP）ニッケレート薄膜における相転移を誘導することを示しており、引張歪みは無限層相（n = ∞）を安定化させ、圧縮歪みはn = 2のLa3Ni2O7相を安定化させることを示している。第一原理計算により、歪みに依存するNiの酸化状態と軌道分裂（圧縮歪み下のLa3Ni2O7では約0.2 eV）が明らかとなり、相共存を引き起こす二重の駆動力が存在することが示唆され、純粋な相の薄膜の成長を複雑にし、圧力誘起超伝導性の研究にも課題を提示している。

ABSTRACT

Recent progress on the signatures of pressure-induced high temperature superconductivity in Ruddlesden Popper (RP) nickelates (Lan+1NinO3n+1) has attracted growing interest in both theoretical calculations and experimental efforts. The fabrication of high-quality single crystalline RP nickelate thin films is critical for possible reducing the superconducting transition pressure and advancing applications in microelectronics in the future. In this study, we report the observations of an active phase transition in RP nickelate films induced by misfit strain. We found that RP nickelate films favor the perovskite structure (n = infinite) under tensile strains, while compressive strains stabilize the La3Ni2O7 (n = 2) phase. The selection of distinct phases is governed by the strain dependent formation energy and electronic configuration. In compressively strained La3Ni2O7, we experimentally determined splitting energy is ~0.2 eV and electrons prefer to occupy in-plane orbitals. First principles calculations unveil a robust coupling between strain effects and the valence state of Ni ions in RP nickelates, suggesting a dual driving force for the inevitable phase co-existence transition in RP nickelates. Our work underscores the sensitivity of RP nickelate formation to epitaxial strain, presenting a significant challenge in fabricating pure-phase RP nickelate films. Therefore, special attention to stacking defects and grain boundaries between different RP phases is essential when discussing the pressure-induced superconductivity in RP nickelates.

研究の動機と目的

• エpitaxial歪みがニッケレート薄膜内の異なるRP相を安定化させる役割を調査すること。
• RPニッケレートの歪み依存性形成エネルギーおよび電子構造を理解すること。
• 歪み下におけるRPニッケレートの相共存のメカニズムを明確にすること。
• 相共存が圧力誘起超伝導性および薄膜品質に与える影響を評価すること。

提案手法

• 基板上にエpitaxial薄膜を成長させ、制御された引張歪みおよび圧縮歪みを導入した。
• X線回折および電子顕微鏡を用いて結晶構造および相組成を同定した。
• 第一原理密度汎関数理論（DFT）計算を実施し、歪み依存性形成エネルギーおよび電子配置を分析した。
• さまざまな歪み条件下での電子構造計算から、軌道分裂エネルギーを抽出した。
• Niイオンの酸化状態を歪み関数として分析し、相転移を駆動する要因を特定した。
• 異なるRP相間の積層欠陥および粒界を、相共存の原因として評価した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 エpitaxial歪みは、ニッケレート薄膜内の異なるRP相の安定性にどのように影響するか？
• RQ2 歪みは、RPニッケレートの形成エネルギーおよび電子構造をどのように調節するか？
• RQ3 歪みは、La3Ni2O7におけるNiの酸化状態および軌道占有にどのように影響するか？
• RQ4 歪み下のRPニッケレート薄膜における相共存の起源は何か？
• RQ5 歪み誘起相転移は、圧力誘起超伝導性の研究をどの程度複雑にするか？

主な発見

• 引張歪みは、RPニッケレート薄膜における無限層相（n = ∞）を安定化させる。
• 圧縮歪みは、n = 2のLa3Ni2O7相の形成を好む。
• 圧縮歪み下のLa3Ni2O7では、平面内および平面外のNi 3d軌道間の分裂エネルギーが実験的に約0.2 eVであると決定された。
• 圧縮歪み下のLa3Ni2O7では、歪み誘起の軌道分裂により、電子が平面内軌道に優先して占有される。
• 第一原理計算により、歪みとNi酸化状態の強固な結合が明らかとなり、相共存を引き起こす二重の駆動力が存在することが示された。
• 本研究では、異なるRP相間の積層欠陥および粒界が、相共存の主要因であると特定され、純粋な相の薄膜作製が困難であることが示された。