[論文レビュー] Strong impact of grain boundaries on the thermoelectric properties of non-equilibrium synthesized p-type Ce1.05Fe4Sb12.04 filled skutterudites with nanostructure

Qing Jie, Juan Zhou+3 more|arXiv (Cornell University)|Jun 29, 2010

Advanced Thermoelectric Materials and Devices被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、急速圧力誘起結晶化を用いた非平衡状態でのp型Ce1.05Fe4Sb12.04スカッタライトの合成が、強く結合した界面を有するナノ構造材料を生成することを示している。これらの界面は二次相の生成と結晶粒の成長を抑制し、キャリア移動度をほぼ2倍に向上させ、格子熱伝導率を低減させ、従来の固体状態処理で得られた試料と比較して顕著に向上した熱電性能を実現した。

ABSTRACT

p-type Ce1.05Fe4Sb12.04 filled skutterudites with much improved thermoelectric properties have been synthesized by rapidly converting nearly amorphous ribbons into crystalline pellets under pressure. It is found that this process greatly suppresses grain growth and second phase formation/segregation, and hence results in the samples consisting of nano-sized grains with strongly-coupled grain boundaries, as observed by transmission electron microscopy. The room temperature carrier mobility in these samples is significantly higher (nearly double) than those in the samples of the same starting composition made by the conventional solid-state reaction. Nanostructure reduces the lattice thermal conductivity, while cleaner grain boundaries permit higher electron conduction.

研究の動機と目的

• 制御されたナノ構造を有するp型Ce1.05Fe4Sb12.04ドーピングスカッタライトの非平衡合成ルートの開発。
• 処理中に結晶粒の成長と二次相の生成を最小限に抑えて熱電特性を向上させること。
• 界面が電子輸送および格子熱伝導率をどのように調節するかを調査すること。
• ナノ構造化とクリーンな界面を活用してキャリア移動度を向上させ、熱伝導率を低減すること。

提案手法

• ほぼ非アモルファスなCe1.05Fe4Sb12.04リブンを急速圧力誘起結晶化によって高密度ペレットに変換する。
• 透過型電子顕微鏡（TEM）を用いて結晶粒サイズおよび界面構造を評価する。
• 同一組成の従来の固体状態反応で処理された試料と比較して熱電特性を評価する。
• 室温でのキャリア移動度および格子熱伝導率を測定し、界面の影響を分離する。
• 非平衡処理を用いて相分離および結晶粒の粗大化を抑制する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 非平衡合成はp型Ce1.05Fe4Sb12.04スカッタライトにおける結晶粒の成長および二次相の生成にどのように影響するか？
• RQ2 界面はナノ構造スカッタライトにおけるキャリア移動度にどの程度影響を及えるか？
• RQ3 界面工学を用いることで格子熱伝導率を低下させつつ電子輸送特性を劣化させないか？
• RQ4 ナノ構造とクリーンな界面の併用効果は熱電性能にどのように寄与するか？

主な発見

• 非平衡で合成された試料の室温キャリア移動度は、同一組成の従来処理試料と比較してほぼ2倍に向上している。
• ナノ構造化された試料では、フォノンの界面散乱により格子熱伝導率が顕著に低減されている。
• 非平衡処理試料の界面はよりクリアで強く結合されており、電子散乱が最小限に抑えられ、電子伝導が向上している。
• 急速結晶化プロセスのおかげで、二次相の生成と結晶粒の成長が効果的に抑制されている。
• ナノ構造とクリーンな界面の併用効果が、熱電性能の顕著な向上に寄与している。