[論文レビュー] Strongly Modified Plasmon-Matter Interaction with Mesoscopic Quantum Emitters

Mads Lykke Andersen, Søren Stobbe+2 more|arXiv (Cornell University)|Nov 25, 2010

Plasmonic and Surface Plasmon Research被引用数 7

ひとこと要約

本稿は、半導体量子ドット（QDs）がプラズモン性ナノ構造体の近くに存在する場合、電子-正孔波動関数がミクロ的であるため、点電気双極子近似が成立しないことを示している。QDは配置の向きに応じてプラズモン励起効率が最大8倍に向上し、実験的に観察された電気双極子理論からの逸脱は、新しいミクロ的発光体モデルによって説明可能であり、ナノフォトニクス素子における制御可能な光-物質相互作用を可能にする。

ABSTRACT

Semiconductor quantum dots (QDs) provide an essential link between light and matter in emerging fields such as light-harvesting, all-solid-state quantum communication, and quantum computing. QDs are excellent single-photon sources and can store quantum bits for extended periods making them promising interconnects between light and matter in integrated quantum information networks. To this end the light-matter interaction strength must be strongly enhanced using nanophotonic structures such as photonic crystal cavities and waveguides or plasmonic nanowires. So far it has been assumed that QDs can be treated just like atomic photon emitters where the spatial properties of the wavefunction can be safely ignored. Here we demonstrate that the point-emitter description for QDs near plasmonic nanostructures breaks down. We observe that the QDs can excite plasmons eight times more efficiently depending on their orientation due to their mesoscopic character. Either enhancement or suppresion of the rate of plasmon excitation is observed depending on the geometry of the plasmonic nanostructure in full agreement with a new theory. This discovery has no equivalence in atomic systems and paves the way for novel nanophotonic devices that exploit the extended size of QDs as a resource for increasing the light-matter interaction strength.

研究の動機と目的

• 量子ドット（QD）-プラズモン相互作用における点電気双極子近似の破綻が、QD波動関数のミクロ的性質に起因することを調査すること。
• QDの配置の向きがプラズモン励起率に顕著に影響することを実験的に示すこと。
• QD内での電子-正孔波動関数の空間的広がりを考慮した理論的モデルの構築と検証すること。
• ミクロ的効果がナノフォトニクスおよび量子情報システムにおける光-物質結合の強化に与える影響を検討すること。
• QDを用いたプラズモン素子の発光効率を向上・調整可能にするフレームワークを提供すること。

提案手法

• 干渉を避けるために、複雑なフォトニクス的環境の影響を排除するため、QDを正確な距離に配置したシルバー・ミラー構造を用いた。
• 配置の違いを調査するため、2通りのサンプル構成を用いた：『直接』（QDの頂点をミラーに向ける）と『逆向き』（頂点を離す）。
• QDの減衰率 γ_QD をミラーからの距離 z の関数として測定し、プラズモン励起（γ_pl）、光子放出（γ_ph）、損失（γ_ls, γ_nr）の寄与を区別した。
• QD波動関数のミクロ的サイズを組み込んだ理論的モデルを構築し、1次モーメント（Λ/μ）を含む高次電気双極子モーメントを導入して電気双極子理論からの逸脱を説明した。
• 有限要素法による数値シミュレーションを実施し、ストarkシフトやキャリアトンネル効果などの代替メカニズムを除外した。
• 実験データを点電気双極子モデルとミクロ的発光体モデルの両方の予測と比較し、電気双極子近似の破綻を確認した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 量子ドットのミクロ的サイズが、プラズモン-物質相互作用において点電気双極子近似を無効にするか？
• RQ2 QDがプラズモン性ナノ構造体に対してどのような向きに配置されているかが、プラズモン励起効率にどのように影響するか？
• RQ3 QD内での電子および正孔波動関数の空間的広がりが、電気双極子理論に基づく予測からの測定可能な逸脱を引き起こすか？
• RQ4 1次ミクロ的モーメント（Λ/μ）が、放射性減衰経路をどのように変化させるか？
• RQ5 ミクロ的効果をどれほど活用して、QDとプラズモン構造体間の結合を強化できるか？

主な発見

• QDがプラズモン性ナノ構造体の近くに存在する場合、点電気双極子近似は破綻し、短距離において実験的に観察された減衰率が電気双極子理論の予測と顕著に異なる。
• QDの配置の向きに応じてプラズモン励起効率は最大8倍に変動し、『直接』構造では結合が強化され、『逆向き』構造では結合が抑制された。
• QD波動関数のミクロ的サイズ（1次モーメント Λ/μ を通じて）を考慮した理論的モデルは実験データを正確に再現するが、電気双極子理論では失敗する。
• 『逆向き』構造では、電気双極子理論の予測よりもQDの減衰率が遅く、ショットキー障壁やストarkシフト効果の予想とは矛盾する。
• QDのミクロ的性質により、配置に依存したプラズモン生成効率の制御が可能となり、最適化された構成では β_pl が最大80％に達する。
• キャリアトンネル効果、非放射的損失、光子-正孔混合などの代替説明に対して、コントロール実験およびシミュレーションにより、本研究の結論は頑健であることが確認された。