[論文レビュー] Structural, electronic, and optical properties of the C-C complex in bulk silicon from first principles

Dilyara Timerkaeva, Claudio Attaccalite+3 more|arXiv (Cornell University)|Feb 8, 2017

Semiconductor materials and interfaces被引用数 1

ひとこと要約

本研究では、第一原理的密度汎関数理論（DFT）および多体摂動理論（MBPT）を用いて、バルクシリコン中のCiCs複合欠陥（A, B, C, Dの4配置）の構造的・電子的・光学的性質を調査した。C配置が最も安定であり、B配置よりも結合エネルギーが0.4 eV高い。また、光学的および振動的応答が整合的であるため、0.97 eVにおけるGセンター発光の原因として強く支持されている。

ABSTRACT

The structure of the CiCs complex in silicon has long been the subject of debate. Numerous theoretical and experimental studies have attempted to shed light on the properties of these defects that are at the origin of the light emitting G-center. These defects are relevant for applications in lasing, and it would be advantageous to control their formation and concentration in bulk silicon. It is therefore essential to understand their structural and electronic properties. In this paper, we present the structural, electronic, and optical properties of four possible configurations of the CiCs complex in bulk silicon, namely the A-, B-, C-, and D-forms. The configurations were studied by density functional theory (DFT) and many-body perturbation theory (MBPT). Our results suggest that the C-form was misinterpreted as a B-form in some experiments. Our optical investigation also tends to exclude any contribution of A- and B-forms to light emission. Taken together, our results suggest that the C-form could play an important role in heavily carbon-doped silicon.

研究の動機と目的

• シリコン中のCiCs欠陥複合体の構造に関する長年の論争を解決すること。
• 第一原理計算を用いて、A, B, C, D形のうち最も安定な配置を特定すること。
• 0.97 eVにおけるGセンター発光の原因となる正確な欠陥構造を特定すること。
• 理論的予測と実験的観測（特にEPRおよびLVMデータ）を整合させること。
• 電子相関効果が欠陥複合体の光学的応答を正確に記述する役割を評価すること。

提案手法

• 全4配置のCiCs構造の幾何最適化に、ハイブリッド関数を用いた密度汎関数理論（DFT）を適用した。
• 準粒子状態のバンド構造および光学吸収スペクトルを計算するために、多体摂動理論（GW+BSE）を用いた。
• 結合エネルギーと実験的解離温度を関連付けるために、KMAL等時加熱シミュレーションを実施した。
• 各配置の局在振動モード（LVM）を計算し、実験的赤外分光法データと比較した。
• スピン極化DFTを用いて、C形の磁気的性質およびEPR検出可能性を評価した。
• EPR、赤外分光法、光励起分光スペクトルを含む実験データと照合して、結果の妥当性を検証した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 A, B, C, Dの4つのCiCs配置のうち、バルクシリコン中で最も熱力学的に安定なのはどれか？
• RQ2 C形が予測された安定性にもかかわらず、なぜ実験的に観測されていないのか？
• RQ3 0.97 eVの光励起分光（Gセンター）を引き起こすCiCs配置はどれか？
• RQ4 電子相関効果は、CiCs複合体の光学的性質にどのように影響を与えるか？
• RQ5 振動および光学スペクトルは、A, B, C, D形を区別できるか？また、実験測定結果と整合するものはどれか？

主な発見

• C形が最も安定なCiCs配置であり、B形よりも結合エネルギーが0.4 eV高い。
• KMAL加熱シミュレーションの結果、546 cm⁻¹のLVM吸収バンドはC形の結合エネルギーに対応しており、従来の解釈とは逆にB形とは一致しない。
• C形の振動スペクトルには1135 cm⁻¹の高周波モードが存在し、過去の赤外分光実験では測定範囲が限られていたため、見逃されていた可能性がある。
• 光学吸収および発光解析により、A形およびB形は、強い準位ギャップ吸収を示すため、0.97 eV発光の主な寄与者とはなり得ない。
• C形およびD形は、Gセンター発光と整合する光学的応答を示し、エネルギーシフトが局在振動モードと一致する。
• C形は磁性を示すと予測されており、これは標準的なEPR技術では検出できない可能性を示唆しており、実験的同定が困難な理由を説明できる。