[論文レビュー] Structural transitions and transport-half-metallic ferromagnetism in LaMnO3 at elevated pressure

Jiangang He, Mingxing Chen+2 more|arXiv (Cornell University)|May 7, 2012

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、ハイブリッド密度汎関数理論を用いて、高圧下においてLaMnO3がジャフ・テラー歪みの抑制と高スピンから低スピンへの遷移によって、反強磁性絶縁体から強磁性輸送半金属への構造的転移を示すことを実証した。得られる半金属状態は、スピン偏極度が最大92%に達し、ドーピングを施さないストイキオメトリックなLaMnO3が、巨大磁気抵抗効果を示す可能性を示唆している。

ABSTRACT

By means of hybrid density functional theory we investigate the evolution of the structural, electronic and magnetic properties of the colossal magnetoresistance (CMR) parent compound LaMnO$_3$ under pressure. We predict a transition from a low pressure antiferromagnetic (AFM) insulator to a high pressure ferromagnetic (FM) transport half-metal (tHM), characterized by a large spin polarization (~ 80-90 %). The FM-tHM transition is associated with a progressive quenching of the cooperative Jahn-Teller (JT) distortions which transform the $Pnma$ orthorhombic phase into a perfect cubic one (through a mixed phase in which JT-distorted and regular MnO6 octahedra coexist), and with a high-spin (S=2, m_Mn=3.7 mu_B) to low-spin (S=1, m_Mn=1.7 mu_B) magnetic moment collapse. These results interpret the progression of the experimentally observed non-Mott metalization process and open up the possibility of realizing CMR behaviors in a stoichiometric manganite.

研究の動機と目的

• 巨磁気抵抗（CMR）母体化合物であるLaMnO3の圧力駆動による構造的・電子的・磁気的進化を調査すること。
• ストイキオメトリックなLaMnO3が高圧下で輸送半金属的強磁性を示すかどうかを特定すること。
• マンガニート系における強い電子相関とジャフ・テラー歪みを記述する際の標準的DFTの限界を解消すること。
• ドーピングを施さない純粋なマンガニート系で巨大磁気抵抗（CMR）現象を実現可能かどうかを検討すること。
• 高圧技術を用いたストイキオメトリック酸化物におけるCMRの実験的探求の理論的基盤を提供すること。

提案手法

• 強い電子相関とジャフ・テラー歪みを正確に記述するため、混合パラメータ（α = 0.10 から 0.35）を変化させたハイブリッド密度汎関数理論（HSE）を採用した。
• バーリン・アビ・シミュレーション・パッケージ（VASP）を用いて、エネルギー体積曲線と構造パラメータを計算し、圧力下での相転移を特定した。
• 圧力の増加に伴うジャフ・テラー歪みの抑制を定量化するため、ジャフ・テラーパラメータQ2とQ3の変化を追跡した。
• VASPと連携したBoltzTrapを用いて、スピン依存密度状態（DOS）、フェルミ速度（vF）、スピン偏極度（Pn）を計算し、輸送半金属性を評価した。
• マジン式（Pn = [N↑vF↑n − N↓vF↓n]/[N↑vF↑n + N↓vF↓n]）を用いて、異なる輸送領域（n=0,1,2）におけるスピン偏極度を計算した。
• 電子状態の変化と磁気モーメントの崩壊を関連付けるために、t2gおよびegバンドの軌道占有数をモニタリングした。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ストイキオメトリックなLaMnO3が高圧下で輸送半金属的強磁性を示すことができるか？
• RQ2 LaMnO3が高圧下で絶縁体から金属への転移と磁気相の進化を示す際、ジャフ・テラー歪みが果たす役割は何か？
• RQ3 高スピン（S=2）から低スピン（S=1）への遷移が、LaMnO3の電子的および輸送特性にどのように影響を与えるか？
• RQ4 協同的ジャフ・テラー歪みの抑制が、立方晶対称性と半金属的性質にどの程度寄与するか？
• RQ5 高圧下の相におけるスピン偏極度は、ドーピングされたCMRマンガニートと同等またはそれ以上に達するか？

主な発見

• LaMnO3は、32 GPa以上の圧力下で反強磁性絶縁体から強磁性輸送半金属に転移し、臨界体積比V/V₀ ≈ 0.70を示す。
• この転移は、ジャフ・テラー歪みの進行的抑制に起因し、V/V₀ ≈ 0.76で完全な立方晶ペロブスカイト構造（Pnma → 理想的ペロブスカイト）に達する。
• V/V₀ = 0.70 から 0.65 の間で、高スピン（S=2, mMn=3.7 μB）から低スピン（S=1, mMn=1.7 μB）への磁気モーメントの崩壊が発生し、eg↑からt2g↓軌道への電子移動を伴う。
• V/V₀ = 0.65 でスピン偏極度はP₀ = 92%、P₁ = 87%に達し、複数の輸送領域で強い輸送半金属的性質を示す。
• V/V₀ < 0.53（P > 300 GPa）で半金属ギャップが閉じ、金属的状態に転移するが、FM-tHM領域は約150 GPaまで持続する。
• 計算されたスピン偏極度は、La₀.₇Sr₀.₃MnO₃などのドーピングされたCMRマンガニートと同等であり、ドーピングなしのLaMnO3が高圧下でCMRに類似した挙動を示す可能性を確認した。