[論文レビュー] Study of spin-phonon coupling and magnetic field induced spin reorientation in polycrystalline multiferroic $GdFeO_3$

Anjali Panchwanee, ‬V. Raghavendra Reddy+2 more|arXiv (Cornell University)|Jul 18, 2016

Multiferroics and related materials被引用数 5

ひとこと要約

本研究は、XRD、磁化度、温度および磁場依存性⁵⁷Feモットル分光法、およびラマン分光法を用いて多結晶GdFeO₃におけるスピン-フォノン結合および磁場誘起スピン再配列を調査した。ネール転移温度T_N,Feは672.5 ± 0.2 Kで、臨界指数β = 0.333 ± 0.003を示し、T_N,Fe近傍における局所的構造再配列とスピン-フォノン結合の直接的証明が得られた。これは多フェロイック性と関連している。

ABSTRACT

The present work reports the preparation of polycrystalline multiferroic $GdFeO_3$ (GdFO) and characterization with x-ray diffraction (XRD), magnetization, temperature dependent Raman spectroscopy, temperature and magnetic field dependent $^{57}Fe$ M$\ddot{o}$ssbauer spectroscopy measurements. The sample is found to be phase pure from Rietveld refinement of XRD pattern. The M$\ddot{o}$ssbauer spectra measured in the presence of external magnetic field show the signatures of field induced spin reorientation transition, which are corroborated by magnetization measurements. From the temperature dependent variation of internal hyperfine field, N$\grave{e}$el transition temperature ($T_{N,Fe}$) of 672.5$\pm$0.2 K and critical exponent ($β$) of 0.333$\pm$0.003 is obtained. Temperature dependent (300 - 760 K) Raman spectroscopy measurements show the signatures of spin-phonon coupling and local structural re-arrangement across $T_{N,Fe}$.

研究の動機と目的

• 多結晶GdFeO₃における磁気的および構造的転移、特にネール転移およびスピン再配列を調査すること。
• スピン-フォノン結合がネール温度近傍での局所的構造再配列を引き起こす役割を特定すること。
• 多フェロイック性の安定化に寄与するのをFe³⁺の磁気的秩序化か、希土類元素Gd³⁺のイオン秩序化かを特定すること。
• モットル分光法を用いて多結晶多フェロイック材料にあまり用いられない手法で、磁場誘起スピン再配列転移を検証すること。
• ハイパーフィールドの進化と磁気的相転移を関連付け、臨界指数を抽出することで、転移の普遍性クラスを特徴づけること。

提案手法

• 多結晶GdFeO₃の相純度および構造パラメータを確認するため、リーテベルド精査を用いたX線回折(XRD)を実施した。
• 温度および磁場依存性⁵⁷Feモットル分光法を用いて、ハイパーフィールドをプローブし、スピン再配列転移を検出した。
• モットル分光法の結果を裏付けるために、磁化度測定を実施し、磁気的転移温度を特定した。
• 温度依存性ラマン分光法（300–760 K）を実施し、フォノンモードのエネルギーシフト、線幅、面積比を用いてスピン-フォノン結合を分析した。
• 温度依存性ラマンデータに、四フォノン過程を組み込んだ非調和モデルをフィッティングした：Γ(T) = A[1 + 2/(eˣ−1)] + B[1 + 3/(eʸ−1) + 3/(eʸ−1)²]、ここでx = ħω₀/2k_BT、y = ħω₀/3k_BT。
• ラマンモードの面積比およびピーク間隔の分析により、スピン-格子結合および異方的力定数の兆候を検出した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 多結晶GdFeO₃は磁場誘起スピン再配列を示すか。また、モットル分光法で検出可能か。
• RQ2 多結晶GdFeO₃におけるFe³⁺の正確なネール転移温度T_N,Feは何か。それに伴う臨界指数βは何か。
• RQ3 T_N,Fe近傍のラマンスペクトルにスピン-フォノン結合の兆候があるか。それらは構造的および磁気的転移とどのように相関するか。
• RQ4 ラマン分光法でプローブされたGd³⁺およびFe³⁺イオンの振動ダイナミクスは、多フェロイック性と関連する局所的構造再配列をどのように反映するか。
• RQ5 Fe³⁺イオンの磁気的秩序化が、Gd³⁺の秩序化とは独立して、GdFeO₃におけるフェロエレクトリシティの安定化にどの程度寄与するか。

主な発見

• モットル分光法による温度依存的ハイパーフィールドの進化から、多結晶GdFeO₃におけるFe³⁺のネール転移温度T_N,Fe = 672.5 ± 0.2 Kが特定された。
• 内部ハイパーフィールドの温度依存性から臨界指数β = 0.333 ± 0.003が抽出され、三次元ヘイゼンベルグ型の普遍性クラスを示している。
• 外部磁場下でのモットル分光スペクトルから、磁場誘起スピン再配列の明確な兆候が観察され、同時に磁化度測定でも確認された。
• 温度依存性ラマン分光法により、T_N,Fe近傍で140 cm⁻¹モードの線幅および周波数に異常が観察され、スピン-フォノン結合および格子緩和効果を示している。
• ラマンモードの面積比およびピーク間隔（例：約140、160 cm⁻¹および約250、459 cm⁻¹）における異常は、スピン-格子結合および異方的力定数の直接的証明を示している。
• Gd³⁺イオンの運動（140 cm⁻¹モード）とFe³⁺スピン秩序化の相関関係は、T_N,Feまで延びており、Fe³⁺磁気的秩序が希土類格子の力学的ダイナミクスに長距離効果を及ぼしている可能性を示し、多フェロイック結合に関与していると考えられる。