[論文レビュー] Study of the buckling effects on the electrical and optical properties of the group III-Nitride monolayers

Nzar Rauf Abdullah, Botan Jawdat Abdullah+3 more|arXiv (Cornell University)|Jul 1, 2022

2D Materials and Applications参考文献 42被引用数 13

ひとこと要約

本研究では、第一原理的DFT計算を用いて、窒化群III元素単層（BN、AlN、GaN、InN、TlN）における平面内バッキング（∆）が電子的および光学的性質をどのように調整するかを示した。∆を増加させることで、BN、AlN、GaNではバンドギャップが減少し、静的誘電関数、屈折率、光学伝導度が向上する。一方、InNおよびTlNではバンドギャップの変化が最小限に抑えられ、光学的応答が低下する。この結果、2次元ナノ材料におけるオプトエレクトロニクス特性のターゲット設計が可能になる。

ABSTRACT

We consider electronic and optical properties of group III-Nitride monolayers using first-principle calculations. The group III-Nitride monolayers have flat hexagonal structures with almost zero planar buckling, $\Delta$. By tuning the $\Delta$, the strong $\sigma ext{-}\sigma$ bond through sp$^2$ hybridization of a flat form of these monolayers can be changed to a stronger $\sigma ext{-}\pi$ bond through sp$^3$ hybridization. Consequently, the band gaps of the monolayers are tuned due to a dislocation of the $s$- and $p$-orbitals towards the Fermi energy. The band gaps decrease with increasing $\Delta$ for those flat monolayers, which have a band gap greater than $1.0$ eV, while no noticeable change or a flat dispersion of the band gap is seen for the flat monolayers, that have a band gap less than $1.0$ eV. The decreased band gap causes a decrease in the excitation energy, and thus the static dielectric function, refractive index, and the optical conductivity are increased. In contrast, the flat band gap dispersion of few monolayers in the group III-Nitride induces a reduction in the static dielectric function, the refractive index, and the optical conductivity. We therefore confirm that tuning of the planar buckling can be used to control the physical properties of these monolayers, both for an enhancement and a reduction of the optical properties. These results are of interest for the design of optoelectric devices in nanoscale systems.

研究の動機と目的

• 平面内バッキングが窒化群III元素単層の電子的および光学的性質に与える影響を調査すること。
• バッキングパラメータ∆の調整が、これらの2次元材料におけるバンドギャップ工学にどのように影響するかを特定すること。
• オプトエレクトロニクス応用を想定し、誘電関数、屈折率、光学伝導度の変化を分析すること。
• 短い結合長（BN/AlN/GaN）と長い結合長（InN/TlN）を持つ単層が、バッキング誘発の構造的歪みに対してどのように反応するかを比較すること。
• 2次元窒化物半導体における光学的性質の構造的制御による調整のための設計原則を確立すること。

提案手法

• 電子構造および光学的性質の計算に、PBE-GGA汎関数を用いた密度汎関数理論（DFT）を採用した。
• 自己無撞着収束のため、18×18×1のMonkhorst-Pack kポイントグリッドと1088 eVのエネルギーカットオフを用いた。
• 単層系における層間相互作用を回避するため、20 Åの真空スライスを適用した。
• 構造的歪みを模擬するため、平面内バッキングパラメータ∆を0から0.7 Åまで系統的に変化させた。
• 時間に依存するDFTおよび誘電応答形式を用いて、バンド構造、状態密度、および光学的応答（ε1、ε2、n、σ）を計算した。
• バンドギャップの精度を確認するため、主要な結果をHSEハイブリッド汎関数を用いて検証した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 平面内バッキング（∆）を増加させると、窒化群III元素単層のバンドギャップにどのように影響するか？
• RQ2 バッキングが誘電関数、屈折率、光学伝導度を含む光学的応答に与える影響は何か？
• RQ3 短い結合長（BN、AlN、GaN）を持つ単層は、長い結合長（InN、TlN）を持つ単層よりも、∆に伴う光学的強化を顕著に示すのはなぜか？
• RQ4 バッキングによるsp2からsp3混成への遷移が、σ-σおよびσ-π結合性質にどのように影響を与えるか？
• RQ5 平面内バッキングは、2次元窒化物におけるオプトエレクトロニクス特性の設計に実用的かつ調整可能なパラメータとして有効に使えるか？

主な発見

• BN、AlN、GaN単層では、平面内バッキング（∆）を増加させることでバンドギャップが減少し、特に初期のバンドギャップが1.0 eVを超える場合に顕著な減少が観察された。
• BN、AlN、GaNでは、静的誘電関数ε1(0)が∆に伴い増加し、電場内でのエネルギー貯蔵容量の向上を示している。
• 屈折率n(0)および光学伝導度も、ε1(0)と同様の傾向を示し、BN、AlN、GaNでは∆が増加するにつれて顕著に向上した。
• 一方、InNおよびTlN単層では、∆が増加しても光学的応答がほぼ平坦またはわずかに減少し、バンドギャップの変化が最小限であるためである。
• TlNは、全∆値において最小でほぼ一定のバンドギャップを維持しているため、最も高いε1(0)およびn(0)を示した。
• BN、AlN、GaNでは、∆が増加するにつれて誘電関数の虚数部ε2が増加し、エネルギー吸収が強化されることを示している。一方、InNおよびTlNではε2がほぼ一定のままだった。