[論文レビュー] Sub-cycle coherent control of ionic dynamics via transient ionization injection

Qian Zhang, Hongqiang Xie+8 more|arXiv (Cornell University)|Nov 5, 2019

Laser-Matter Interactions and Applications被引用数 5

ひとこと要約

本研究は、一時的な強力場イオン化が、瞬時のレーザー偏光および動的スターブシフトによって、サブサイクルコherent制御を介して窒素分子イオンを励起電子状態に注入することを明らかにした。主な発見は、共鳴多光子遷移により、基底状態の予測を上回る励起状態におけるイオン集団が生じることであり、これは従来のトンネル理論に挑戦し、イオンを用いた量子光学およびエアレーザーのための新たな道筋を提供する。

ABSTRACT

We investigate the interwoven dynamic evolutions of neutral nitrogen molecules together with nitrogen ions created through transient tunnel ionization in an intense laser field. By treating the molecules as open quantum systems, it is found that considering real-time injection of ions and strong couplings among their electronic states, nitrogen molecular ions are primarily populated in the electronically excited states, rather than staying in the ground state as predicted by the well-known tunneling theory. The unexpected result is attributed to sub-cycle switch-on of time-dependent polarization by transient ionization and dynamic Stark shift mediated near-resonant multiphoton transitions. Their combined contribution also causes that the vibrational distribution of N$_2^+$ does not comply with Franck-Condon principle. These findings corroborate the mechanism of nitrogen molecular ion lasing and are likely to be universal. The present work opens a new route to explore the important role of transient ionization injection in strong-field induced non-equilibrium dynamics.

研究の動機と目的

• 強力レーザー場下で一時的強力場イオン化によって生成された窒素分子イオンのコherentな時間発展を調査すること。
• イオン化後にイオン-レーザー結合を独立して取り扱えるかどうか、特にサブサイクルイオン化過程において長年の疑問を解消すること。
• 一時的イオン化とレーザー-イオン結合を、オープンな量子多体系に対して同等に扱う理論的枠組みを構築すること。
• トンネル理論の予測とは反対に、N₂⁺における非フランク＝コンドン的振動分布および予期しない励起状態の集団を説明すること。
• 一時的イオン化注入が強力場物理学におけるイオン的コherenceを生成するメカニズムとして普遍的であるかどうかを探索すること。

提案手法

• ピーク強度 3×10¹⁴ W/cm²、パルス幅 15 fs、中心波長 800 nm の強力レーザー場下で、窒素分子をオープンな量子系としてモデル化する。
• HOMO、HOMO-1、HOMO-2 軌道からの一時的イオン化率を MO-ADK 理論を用いて計算し、それぞれイオン化エネルギーは 15.6 eV、17 eV、18.8 eV である。
• イオン化-結合方程式を解き、N₂⁺ の電子状態および振動状態間の時間依存的集団再分配をシミュレートする。
• 周波数依存集団スキャンを用いて共鳴条件を分析し、900 nm および 1560 nm でそれぞれ三光子および五光子共鳴を同定する。
• レーザー包絡の位相 φ を変化させることで、サブサイクル制御を用い、B 状態 (v=0) の集団に及ぼす干渉効果を調査する。
• 位相依存集団にフーリエ変換を適用し、多光子ドレッシングおよび干渉効果の寄与を抽出する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 強力場イオン化中の一時的イオン化注入が、N₂⁺ の電子状態間の集団分布にどのように影響を与えるか？
• RQ2 サブサイクルレーザー偏光切り替えが時間反転対称性をどれほど破り、励起イオン状態への集団を増幅するか？
• RQ3 強いレーザー場下で、N₂⁺ の振動分布がなぜフランク＝コンドン則から逸脱するのか？
• RQ4 動的スターブシフトを介した共鳴多光子遷移が、B (v=0) などの特定のイオン状態への集団を顕著に増加させ得るか？
• RQ5 レーザー包絡の位相およびタイミングが、イオン化系におけるコherent集団制御にどのように影響するか？

主な発見

• サブサイクルレーザー偏光切り替えおよび動的スターブシフトのおかげで、N₂⁺ の励起状態 B (v=0) の集団が、基底状態の予測を著しく上回ることが判明した。
• B (v=0) の三光子共鳴ピークは 900 nm に現れ、真空中の共鳴（1173 nm）とは乖離しており、スターブシフトによって引きずられる共鳴シフトを示している。
• 共鳴波長のシフトはレーザー周波数に依存せず、ピーク強度に線形に依存しており、瞬時の偏光がスターブシフトに寄与していることが確認された。
• レーザー包絡位相 φ による B (v=0) の集団変調は π 周期的パターンを示すが、最大値が φ=0 に、最小値が φ=π/2 に来ないため、純粋な偏光効果を超えるマルチチャネル干渉効果が存在することが示された。
• B (v=0) の集団は、イオン化後の相互作用時間が短くなるにつれて減衰し、コherent集団の蓄積には十分な結合時間が必要であることが示された。
• 一時的イオン化によるコherence崩壊と共鳴多光子結合の併存効果が、N₂⁺ における非フランク＝コンドン的振動分布を説明している。