[論文レビュー] Sub-gap optical response across the structural phase transition in van der Waals layered \alpha-RuCl$_3$

S. Reschke, F. Mayr+8 more|arXiv (Cornell University)|Mar 13, 2018

Advanced Condensed Matter Physics参考文献 60被引用数 14

ひとこと要約

本研究は、テラヘルツ、遠赤外線、中赤外線分光法を用い、磁気的・熱力学的および熱膨張測定と併用して、α-RuCl3における単斜晶から斜方晶への構造的相転移に伴う準領域光学応答を調査した。相転移温度よりわずかに高い領域に、狭い電子励起が観測され、キタエフ物理学を示唆する複雑な誘電損失スペクトルが得られ、フォノンおよびスピン-軌道励起に顕著な対称性駆動的変化は最小限に抑えられ、これは、全体の構造的対称性の変化にもかかわらず、局所的な分子層対称性が電子的挙動を支配していることを示している。

ABSTRACT

We report magnetic, thermodynamic, thermal expansion, and on detailed optical experiments on the layered compound $\alpha$-RuCl$_3$ focusing on the THz and sub-gap optical response across the structural phase transition from the monoclinic high-temperature to the rhombohedral low-temperature structure, where the stacking sequence of the molecular layers is changed. This type of phase transition is characteristic for a variety of tri-halides crystallizing in a layered honeycomb-type structure and so far is unique, as the low-temperature phase exhibits the higher symmetry. One motivation is to unravel the microscopic nature of spin-orbital excitations via a study of temperature and symmetry-induced changes. We document a number of highly unusual findings: A characteristic two-step hysteresis of the structural phase transition, accompanied by a dramatic change of the reflectivity. An electronic excitation, which appears in a narrow temperature range just across the structural phase transition, and a complex dielectric loss spectrum in the THz regime, which could indicate remnants of Kitaev physics. Despite significant symmetry changes across the monoclinic to rhombohedral phase transition, phonon eigenfrequencies and the majority of spin-orbital excitations are not strongly influenced. Obviously, the symmetry of the single molecular layers determine the eigenfrequencies of most of these excitations. Finally, from this combined terahertz, far- and mid-infrared study we try to shed some light on the so far unsolved low energy (< 1eV) electronic structure of the ruthenium $4d^5$ electrons in $\alpha$-RuCl$_3$.

研究の動機と目的

• α-RuCl3におけるスピン-軌道励起の微視的起源を、その構造的相転移に伴って理解すること。
• van der Waals層状材料における積層配列の変化が、電子的および振動的応答をどのように変化させるかを調査すること。
• 1 eV未満の準領域電子励起スペクトルの性質、特に相転移付近での出現を明確にすること。
• 観測された光学的特徴がキタエフ物理学の兆候であるのか、それとも従来の電子遷移のものであるのかを評価すること。

提案手法

• 1 meV から 1 eV の範囲で、高分解能のテラヘルツ、遠赤外線、中赤外線の反射率および透過率測定を実施する。
• SQUID磁化測定、比熱測定、熱膨張測定を実施し、磁気的および構造的相転移を特徴づける。
• 加熱と冷却における熱応答の非対称性を用いて、大パルス法により一次相転移と二次相転移を区別する。
• 群論を用いてフォノンモードを解析し、C2/mおよびR3̄対称性におけるA2uおよびEu無限小表現に適合させる。
• スピン-軌道結合および三重項結晶場分裂の理論モデルと、実験的光学データを比較する。
• 誘電損失分光法を用いて電子遷移をプローブし、キタエフ関連励起の可能性を同定する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 α-RuCl3における単斜晶から斜方晶への相転移に伴う二段階のヒステリシスの原因は何か。また、光学的応答にどのように影響するか。
• RQ2 なぜ一時的な電子励起が、相転移の直後という狭い温度領域でのみ現れるのか。
• RQ3 単斜晶から斜方晶への相転移に伴う顕著な対称性変化にもかかわらず、フォノンおよびスピン-軌道励起スペクトルはどの程度変化するのか。
• RQ4 THz領域における複雑な誘電損失スペクトルは、キタエフスピン液体物理学の残響として解釈できるか。
• RQ5 積層欠陥および層間シフトは、このvan der Waalsヘテロ構造における電子状態密度にどのように影響するか。

主な発見

• 100 Kの範囲にわたり、構造的相転移に二段階のヒステリシスが観測され、反射率に顕著な変化が伴った。
• 電子励起は、相転移の直後という狭い温度範囲に限定して出現し、低温相および高温相では観測されなかった。
• THz領域における誘電損失スペクトルは、複雑で、電気的および磁気的ダイポール成分が混合した性質を示し、キタエフ物理学の痕跡を示唆する可能性がある。
• 単斜晶から斜方晶への全体的な対称性の変化にもかかわらず、多数のフォノン固有振動数およびスピン-軌道励起はほとんど変化せず、これは局所的な分子層対称性の支配的役割を示している。
• 73、277、474、542、752 meVの5つの準領域スピン-軌道励起が同定され、73 meVのピークは多重フォノン散乱ではなく、電子遷移によるものとされる。
• 400 meVの励起は一時的であり、構造的変化の過程でのみ出現し、層間積層と電子構造との結合を示唆しており、ねじれ二層グラフェンに類似した挙動である。