[論文レビュー] Super-heterodyne light scattering on interacting colloidal suspensions: theory and experiment
本稿では、流れ下での相互作用するコロイド懸濁液内の粒子速度分布を測定するためのスーパー・ヘテロダイン光散乱法を提示している。参照ビーム構成を用いて、非定常散乱からのドップラー変位信号を分離している。実験と理論の間で良好な一致が得られ、特に放物状の電気オสโมシス流れ下で、パワースペクトルが拡散幅をもつローレンツ形式の速度分布によってよく記述されることを示している。
In soft matter structure couples to flow and vice versa. Complementary to structural investigations, we here are interested in the determination of particle velocities of charged colloidal suspensions of different structure under flow. In a combined effort of theory and experiment we determine the Fourier transform of the super-heterodyne field auto-correlation function (power spectrum) which in frequency space is found to be well separated from homodyne contributions and low frequency noise. Under certain conditions the power spectrum is dominated by incoherently scattered light, originating from the unavoidable size polydispersity of colloidal particles. A simple approximate form for the low-wavenumber self-intermediate scattering function is proposed, reminiscent to the case of non-interacting particles. We experimentally scrutinize the range of applicability of these simplified calculations on employing a parabolic electro-osmotic flow profile. Both for non-interacting and strongly interacting fluid particle systems, the spectra are well described as diffusion-broadened velocity distributions comprising an osmotic flow-averaged superposition of Lorentzians at distinct locations. We discuss the performance and scope of this approach with particular focus on moderately strong interactions and on multiphase flow. In addition, we point to some remaining theoretical challenges in connection to the observed linear increase of the effective diffusion constant and the integrated spectral power with increasing electric field strength.
研究の動機と目的
- さまざまな流れプロファイル下での相互作用するコロイド懸濁液内の局所的粒子速度を定量化するための手法を開発すること。
- 高密度な懸濁液において、ヘテロダイン信号とオーロイド信号、低周波数ノイズを分離する課題に対処すること。
- スーパー・ヘテロダイン光散乱の適用範囲を、相互作用のない系にとどまらず、流体秩序系および結晶性懸濁液へと拡張すること。
- 制御された電気オสโมシス流れ条件下で、理論的パワースペクトルモデルを実験データと照合すること。
- 有効拡散係数とスペクトルパワーが電界強度に依存する点に関する理論的限界を特定し、それらを是正すること。
提案手法
- 粒子ドップラー周波数変位に比例する拍動周波数を生成するため、参照ビームを用いたスーパー・ヘテロダイン構成を採用する。
- フィールド自己相関関数のフーリエ変換(パワースペクトル)を測定し、速度分布を抽出する。
- 低波数自己中間散乱関数を、非相互作用粒子の挙動に類似した近似でモデル化する。
- 閉じたセル内の放物状電気オสโมシス流れを考慮して、理論的単一速度スペクトルを空間的に変化する速度プロファイルと畳み込む。
- 有効拡散係数と統合スペクトルパワーを評価から除外し、4つの独立パラメータを用いて実験スペクトルをフィットする。
- 角度依存測定と、例えばせん断、沈降、電気的ゼータ電位流れなどの流れタイプ間の比較分析を通じて、スペクトル依存性を調査する。
実験結果
リサーチクエスチョン
- RQ1スーパー・ヘテロダイン光散乱は、流れ下での相互作用するコロイド懸濁液内の粒子速度を測定するために、どのように適合可能化できるか?
- RQ2高密度な懸濁液において、多分散性に起因する非定常散乱成分がパワースペクトルに及ぼす影響は、どの程度支配的か?
- RQ3非相互作用系および強く相互作用する系の両方において、パワースペクトルが拡散幅をもつローレンツ関数の重ね合わせとして正確にモデル化可能か?
- RQ4観測された有効拡散係数とスペクトルパワーが電界強度に比例して線形増加する原因は何か?
- RQ5駆動されたコロイド系における、流体力学的相互作用と微細構造の変化が、コherent散乱成分に与える影響は何か?
主な発見
- パワースペクトルはオーロイド成分および低周波数ノイズから明確に分離されており、速度情報のクリアな抽出が可能である。
- 放物状電気オสโมシス流れ下の実験スペクトルは、理論的速度分布とローレンツスペクトル形式の畳み込みによって、良好に記述されている。
- 有効拡散係数と統合スペクトルパワーは、印加電界強度に比例して線形に増加しており、説明のつかないフラクチュエーションが存在することを示している。
- 電気ゼータ移動度は、電界強度や微細構造の変化に関係なく一定であり、流体力学的相互作用を含むシミュレーションと整合的である。
- 理論モデルは簡略化されているが、電界によって誘発される構造的変化が生じる状況下でも、相互作用系のスペクトル解析に有効なフレームワークを提供している。
- 本手法は、静的チューブ流れ、コウエットせん断、沈降などの他の流れ幾何形状へも拡張可能であり、ソフトマター動力学分野への広範な応用可能性を示唆している。
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