[論文レビュー] Superconductivity above 120 kelvin in a chain link molecule

Ren‐Shu Wang, Yun Gao+2 more|arXiv (Cornell University)|Mar 20, 2017

Physics of Superconductivity and Magnetism参考文献 16被引用数 29

ひとこと要約

本研究では、固体状態ドーピングおよび高温アニールを用いて、鎖状結合を持つ有機分子であるカリウムドープp-テルフェニルにおいて123 Kで超伝導性を実証した。超伝導転移は、SQUID磁化測定およびラーマン分光法による明確なマイスナー効果の signatures によって確認され、分子超伝導体において大気圧下で高Tcを示す状態と関連する双極子状態および構造的変化が明らかになった。

ABSTRACT

The search for new superconducting compounds with higher critical temperatures $T_{c}^{\prime}$s has long been the very heart of scientific research on superconductivity. It took 75 years for scientists to push the $T_{c}$ above liquid nitrogen boiling temperature since the discovery of superconductivity. So far, the record high $T_{c}$ of about 130 K at atmosphere pressure was reported in some multilayer Hg(Tl)-Ba-Ca-Cu-O compounds. Meanwhile, sulfur hydride system holds the highest $T_{c}$ of around 200 K at high pressure of about 150 GPa. While keeping these records for superconductivity, either the toxicity of these superconductors or the requirement of extreme pressure condition for superconductivity limits their technology applications. Here we show that doping a chain link molecule $-$ $p$-terphenyl by potassium can bring about superconductivity at 123 K at atmosphere pressure, which is comparable to the highest $T_{c}$ in cuprates. The easy processability, light weight, durability of plastics, and environmental friendliness of this kind of new superconductor have great potential for the fine-tuning of electrical properties. This study opens a window for exploring high temperature superconductivity in chain link organic molecules.

研究の動機と目的

• 鎖構造を有する有機分子系における高温超伝導性の探索。
• p-テルフェニルのような鎖状芳香族分子が、大気圧下で120 Kを超える超伝導性を示すか否かの特定。
• ドーピング誘起ポラリオンおよび双極子状態が、有機半導体における高Tc超伝導性を可能にする役割の解明。
• 単純な有機材料を用いたスケーラブルで環境に優しい分子超伝導体の合成ルートの確立。

提案手法

• 純度99.5%のp-テルフェニルを、純度99%の高純度カリウムと3:1のモル比で混合した。
• 高真空（1 × 10⁻⁴ Pa）下で石英チューブに密封し、443–533 Kで24–168時間アニールした。
• 取り扱いや測定のため、O₂/H₂O濃度が1 ppm未塔の超ドライグローブボックスにサンプルを移した。
• SQUID磁化計（Quantum Design MPMS3）を用いて、1.8–300 Kの範囲で、外部磁場冷却およびゼロ磁場冷却プロトコルに従い、直流磁化率を測定した。
• 室温で660 nmレーザー（出力<1 mW）を用いてラーマン分光法を実施し、振動モードをプローブし、ポラリオン的／双極子状態のシグネチャーを検出した。
• 磁化の磁場依存性を測定し、マイスナー効果の確認および上臨界磁場Hc2の推定を行った。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 鎖状結合を持つ有機分子p-テルフェニルがアルカリ金属ドーピングを受けると、120 Kを超える超伝導性を示すか。
• RQ2 ポラリオンおよび双極子状態が、この分子系における高Tc超伝導性を媒介する役割を果たすか。
• RQ3 ドーピングされたp-テルフェニルにおける構造的および振動的変化が、超伝導性の出現とどのように相関するか。
• RQ4 オリゴフェニレン系において、ドーピング濃度および分子構造を調整することで、超伝導転移温度をチューニング可能か。
• RQ5 観察された超伝導性が、スピンなし双極子状態によって媒介されるBCS型対称性と整合的か。

主な発見

• カリウムドープp-テルフェニルにおいて、外部磁場冷却およびゼロ磁場冷却測定の両方で磁化率の急激な低下が観察され、123 Kで明確な超伝導性が確認された。
• 100 Kで130 Oeまでの外場下で磁化が線形に減少する挙動が観察され、これはタイプII超伝導体状態であるマイスナー効果の確認を示した。
• 超伝導転移温度は磁場の増加に伴い系的に低下し、100 KでHc2が3 Tを超えることが判明した。
• ラーマン分光法により、1474 cm⁻¹および1216 cm⁻¹に新規バンドが観察され、双極子状態の存在が裏付けられた。また、1290、1313、1348 cm⁻¹のC–C伸張振動モードが上シフトした。
• C–H伸張モードの抑制および771 cm⁻¹および1165 cm⁻¹に現れるポラリオン的モードは、ドーピングに伴う顕著な電子的再編成を示している。
• 強度の高いラーマンバンドおよびその高周波数側のショルダーが、双極子状態の高濃度を示しており、123 Kという高いTcと強く相関していることから、双極子状態と高Tc超伝導性の間には強い関連性があると考えられる。