[論文レビュー] Superconductivity in new family of Rhenium-based binary alloys: Re$_{7}$X$_{3}$ (X = Nb, Ta, Ti, Zr, Hf)

R. K. Kushwaha, P. K. Meena+7 more|arXiv (Cornell University)|Feb 12, 2024

Rare-earth and actinide compounds被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、中心対称性（CS）および非中心対称性（NCS）の両方の結晶構造を示す、ルテニウムを基とする新しいバイナリ超伝導体族 Re₇X₃（X = Nb, Ta, Ti, Zr, Hf）の合成と包括的特性評価を報告する。主な発見は、NCS Re₇X₃化合物、特に Re₇Nb₃ および Re₇Ta₃ が、パウリ限界に近い上臨界磁場を示しており、強いスピン-軌道結合と非単純超伝導の兆候を示しているのに対し、CS化合物は顕著に低い H_C2 を示しており、結晶対称性と非対称スピン-軌道結合が超伝導特性を決定づける重要な役割を果たしていることが明らかになった。

ABSTRACT

Rhenium-based superconductors have recently attracted significant interest due to their unconventional superconducting properties. In this work, we report the synthesis and properties of new superconducting Re$_{7}$X$_{3}$ (X = Nb, Ta, Ti, Zr, Hf) binary alloys which maintain a fixed composition of rhenium while crystallizing in centrosymmetric to non-centrosymmetric crystal structures, depending on the elements of the X site. Comprehensive structural and superconducting properties were investigated using powder x-ray diffraction, AC transport, magnetization, and specific heat measurements, and on the basis of these measurements, the superconducting phase diagram was constructed. The results suggest a complex interplay of crystal structure and the Re/X ratio, which governs the strength of spin-orbital coupling and controls the unconventional superconducting behavior in Re-based superconductors.

研究の動機と目的

• 中心対称性と非中心対称性の両方の結晶構造を有する、Xサイトに異なる元素（Nb, Ta, Ti, Zr, Hf）を有する新しい Re₇X₃二元合金の超伝導特性を調査すること。
• 結晶構造、Re/X比、および非対称スピン-軌道結合（ASOC）が超伝導転移温度（T_C）、上臨界磁場（H_C2）、およびギャップ対称性に与える影響を特定すること。
• 非中心対称性とスピン-軌道結合が、ルテニウム系材料における時間反転対称性の破れと非単純超伝導を可能にする役割を明確にすること。
• Re系系の元素組成、結晶構造、超伝導パラメータを結びつける超伝導相図を構築すること。

提案手法

• 高純度金属をアルゴン雰囲気下でアーク融解することで、ストイキオメトリックな均一性を確保した多結晶 Re₇X₃試料を合成した。
• Fullprofを用いた粉末X線回折（XRD）分析により、結晶構造、相純度、格子定数を決定した。
• 交流磁化率、直流磁化率、および比熱測定を実施し、T_C、H_C2、および超伝導ギャップ対称性を評価した。
• エネルギー分散型X線スペクトロスコピ（EDAX）を用いて、多結晶試料の元素組成と均一性を確認した。
• Re₇X₃系列におけるXサイト元素と結晶構造とを関連づけ、T_CおよびH_C2とを照合することで、超伝導相図を構築した。
• 既知のルテニウム系超伝導体（例：Re₆Zr、Re₇B₃、Re₃Ta）との比較分析により、結晶対称性とRe濃度の影響を分離した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 中心対称性対比非中心対称性の結晶構造が、Re₇X₃合金の超伝導転移温度（T_C）および上臨界磁場（H_C2）にどのように影響を与えるか？
• RQ2 Xサイト元素（3d、4d、5d遷移金属）の選択が、非対称スピン-軌道結合（ASOC）をどれほど調節し、結果としてRe₇X₃化合物における非単純超伝導挙動にどのように影響を与えるか？
• RQ3 同じRe濃度と結晶構造を有するにもかかわらず、一部のルテニウム系超伝導体は時間反転対称性の破れ（TRSB）を示すが、他の物質は示さないのはなぜか？
• RQ4 Re₇X₃におけるRe濃度は、他のルテニウム系系（例：Re₁₋ₓTₓ）と比較して、T_CおよびH_C2にどのように影響を及ぼすか？これにより、Re含有量の役割がどのように明らかになるか？
• RQ5 Re₇X₃化合物における超伝導ギャップの性質は何か？また、弱い電子-格子励振子結合を伴うノードレスs波ペアリングを支持するか？

主な発見

• すべての Re₇X₃化合物が超伝導を示し、T_Cは Re₇Ti₃ の1.5 K から Re₇Nb₃ の8.5 K の範囲にわたり、最高の T_C は Re₇Nb₃ で観測された。
• NCS Re₇X₃化合物（Re₇Nb₃ および Re₇Ta₃）の上臨界磁場（H_C2）は、パウリ限界に近づき、強いスピン-軌道結合およびスピン三重項ペアリング成分の可能性を示唆している。
• それに対して、CS Re₇X₃化合物（Re₇Zr₃ および Re₇Hf₃）は顕著に低い H_C2 を示し、パウリ限界をはるかに下回っており、H_C2 の向上に非中心対称性が果たす重要な役割が浮き彫りになった。
• 比熱測定により、すべての Re₇X₃化合物でノードレスs波超伝導ギャップと弱い電子-格子励振子結合が確認された。
• NCSおよびCS両方のルテニウム系超伝導体に時間反転対称性の破れが観測されたことから、結晶対称性のみではTRSBを説明できず、局所的なマイクロ構造とRe濃度が主要因であることが示唆された。
• Re₇B₃および他のルテニウム系超伝導体との比較研究により、Xサイト元素とRe濃度がASOC強度および超伝導の異方性を調整する上で極めて重要であることが明らかになった。