[論文レビュー] Symmetry of re-entrant tetragonal phase in Ba1-xNaxFe2As2: Magnetic versus orbital ordering mechanism

D. D. Khalyavin, S W Lovesey+6 more|UCL Discovery (University College London)|Sep 18, 2014

Iron-based superconductors research被引用数 6

ひとこと要約

本研究では、ランダウ理論における対称性解析を用いて、Ba₁₋ₓNaₓFe₂As₂の再入性テトラゴナル相における磁気的秩序と軌道的秩序のメカニズムを区別する。磁気的秩序のための空間群I4/mmm′と、軌道的秩序のための空間群P4/mnc′およびI422′が特定され、共鳴X線回折がパリティ依存のブラッグ反射を通じて、実験的に明確に区別可能であることが示された。

ABSTRACT

Magneto-structural phase transitions in Ba1-xAxFe2As2 (A = K, Na) materials are discussed for both magnetically and orbitally driven mechanisms, using a symmetry analysis formulated within the Landau theory of phase transitions. Both mechanisms predict identical orthorhombic space-group symmetries for the nematic and magnetic phases observed over much of the phase diagram, but they predict different tetragonal space-group symmetries for the newly discovered re-entrant tetragonal phase in Ba1-xNaxFe2As2 (x ~ 0.24-0.28). In a magnetic scenario, magnetic order with moments along the c-axis, as found experimentally, does not allow any type of orbital order, but in an orbital scenario, we have determined two possible orbital patterns, specified by P4/mnc1' and I4221' space groups, which do not require atomic displacements relative to the parent I4/mmm1' symmetry and, in consequence, are indistinguishable in conventional diffraction experiments. We demonstrate that the three possible space groups are however, distinct in resonant X-ray Bragg diffraction patterns created by Templeton & Templeton scattering. This provides an experimental method of distinguishing between magnetic and orbital models.

研究の動機と目的

• 再入性テトラゴナル相が原子的変位なしに対称性の破れを示す理由を解明すること。
• 相転移が磁気的秩序（面内または面外モーメントを伴う）か、軌道的秩序かを特定すること。
• それぞれのメカニズムに対して予測される空間群を実験的に区別できる共鳴X線散乱の特徴を同定すること。
• 鉄系超伝導体における観測された臨界指数と整合しない磁気歪み結合の役割を明確にすること。

提案手法

• Ba₁₋ₓNaₓFe₂As₂における対称性の破れを解析するため、ランダウの相転移理論を用い、I4/mmm1′空間群の無限小表現に注目した。
• ISOTROPYおよびISODISTORTソフトウェアを用いて、非磁性およびネマチック相の可能な秩序パラメータを計算し、無限小表現を予測した。
• P4/mnc′およびI422′空間群を介した2つの軌道的秩序パターンを特定し、親格子I4/mmm1′を保ちつつ、電子的秩序によって対称性が破れる仕組みを示した。
• 共鳴X線散乱（テンプルトン散乱）の単位格子構造因子を計算し、E1-E1およびE1-E2遷移における、空間群ごとに異なるブラッグ強度パターンを予測した。
• 特定の反射（h+kが奇数の(h,k,0)、lが奇数の(0,0,l)、hおよびlが奇数の(h,0,l)）におけるX線散乱強度の方位角依存性を解析し、空間群を区別した。
• 磁気的秩序と軌道的秩序の予測を対比した：面外モーメントを伴う磁気的秩序（二波数構造）はI4/mmm1′対称性を保ち、一方、軌道的秩序は対称性をP4/mnc′またはI422′に破る。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 x ≈ 0.24–0.28におけるBa₁₋ₓNaₓFe₂As₂の再入性テトラゴナル相の対称性破れの真のメカニズムは何か？
• RQ2 異なる空間群予測に基づき、共鳴X線回折が磁気的秩序と軌道的秩序のメカニズムを実験的に区別できるか？
• RQ3 鉄系超伝導体において観測された臨界挙動（歪み成分）が、予想される磁気歪み結合と矛盾する理由は何か？
• RQ4 軌道的秩序は磁気的秩序とは独立して生じ得るか？ その対称性および実験的特徴は何か？
• RQ5 共鳴X線散乱におけるパリティおよび多極子選択則は、I4/mmm1′、P4/mnc′、I422′空間群をどのように区別するか？

主な発見

• x ≈ 0.24–0.28におけるBa₁₋ₓNaₓFe₂As₂の再入性テトラゴナル相は、メカニズムに応じて異なる結晶学的空間群を示すと予測される：面外モーメントを伴う磁気的秩序ではI4/mmm1′、軌道的秩序ではP4/mnc′またはI4221′である。
• P4/mnc′およびI4221′を介した軌道的秩序は、親格子I4/mmm1′構造に対する原子の変位を必要とせず、従来の回折では区別できないが、共鳴X線散乱によって検出可能である。
• (h,k,0)でh+kが奇数、(0,0,l)でlが奇数の反射における共鳴X線散乱は、P4/mnc′では非ゼロとなるが、I4/mmm1′およびI4221′ではゼロとなると予測され、実験的にI4/mmm1′やI4221′とは明確に区別可能である。
• hおよびlが奇数の(h,0,l)反射では、E1-E1散乱における多極子のパリティの違いにより、I4/mmm1′とI4221′を区別できる。両者は異なる方位角依存性を示す。
• 面外モーメントを伴う磁気的秩序（二波数構造）は、中性子回折でx = 0.24で観測されているが、これは軌道的秩序を許さず、I4/mmm1′対称性を保つ。
• (h,k,0)でh+kが奇数、(0,0,l)でlが奇数の反射における非ゼロのT&T散乱の観測は、P4/mnc′を介した軌道的秩序を確認するものであり、軌道的駆動メカニズムの強力な証拠となる。