[論文レビュー] Synthesis and electronic structure characterization of diamane

Feng Ke, Lingkong Zhang+14 more|arXiv (Cornell University)|Feb 5, 2019

Graphene research and applications被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、20 GPaを超える高圧下でグラファイトを圧縮することにより、自由状態の三層以上で厚いダイマイン薄膜の初回の合成と電子的特徴付けに成功した。電気的性質、X線回折（XRD）、ラマン分光、および光学吸収測定とバンド構造計算を組み合わせた結果、間接ギャップが2.8 eVであることが判明し、ダイマインが電子的応用に向けた有望な炭素ベース半導体であることが示された。

ABSTRACT

Atomically thin graphite, known as graphene, has been a marvel in material science because of its exceptional properties, novel physics and promising applications. Atomically thin diamond, called diamane, has also attracted considerable scientific interest due to its potential physical and mechanical properties. However, until now there has been no reports of successful synthesis of a free-standing pristine diamane film. Here, we report the synthesis and electronic structure characterization of diamane. Electrical measurements, x-ray diffraction and theoretical simulations reveal that trilayer and thicker graphene transform to hexagonal diamane (h-diamane) when compressed to above 20 GPa, which can be preserved down to few GPa. Raman studies indicate that the sample quenched from high pressure and high temperature also has a h-diamane structure, i.e., h-diamane is recovered back to ambient conditions. Optical absorption and band structure calculations reveal an indirect energy gap of 2.8 eV in the diamane film. Compared to gapless graphene, diamane with sizable bandgap may open up new applications of carbon semiconductors.

研究の動機と目的

• 理論的関心は高かったが、実験的に実現されていなかった自由状態で純粋なダイマイン薄膜の合成を達成すること。
• 高圧合成後に大気圧条件下でのダイマインの電子構造を特徴付けること。
• 大気圧への圧縮解除後のダイマインの安定性および構造的完全性を評価すること。
• ダイマインの電子ギャップを測定し、ギャップレスなグラファイトと比較すること。
• 実験的および理論的手段を用いてヘキサゴナルダイマイン（h-diamane）の存在を検証すること。

提案手法

• 大型ボリュームプレスを用いて、三層以上で厚いグラファイト膜を20 GPaを超える高圧に圧縮すること。
• 圧縮中の構造的相転移をモニタリングするためのインシチュX線回折。
• 高圧・高温状態からのクエンチング後にヘキサゴナルダイマイン（h-diamane）構造の存在を確認するためのラマン分光。
• 回復したダイマイン薄膜の電子的性質を調査するための電気的輸送測定。
• ダイマイン薄膜のギャップを決定するための光学吸収分光。
• 電子構造の解釈および間接ギャップの確認のための密度汎関数理論（DFT）バンド構造計算。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 自由状態で純粋なダイマインは、高圧下で実験的に合成可能か？
• RQ2 ヘキサゴナルダイマイン（h-diamane）相は、大気圧への圧縮解除後も安定か？
• RQ3 合成されたダイマイン薄膜の電子的バンド構造およびギャップは何か？
• RQ4 ダイマインの電子構造はギャップレスなグラファイトとどのように異なるか？
• RQ5 ラマン分光や光学吸収測定といった実験的測定により、予測されたh-diamane構造を確認できるか？

主な発見

• 三層以上で厚いグラファイト膜は、20 GPaを超える圧縮条件下でヘキサゴナルダイマイン（h-diamane）に変化する。
• h-diamane相は数ギガパスカルまで保持され、圧縮解除後の構造的安定性を示している。
• ラマン分光により、高圧・高温状態からのクエンチング後にh-diamane構造の回復が確認された。
• 光学吸収測定により、ダイマイン薄膜に2.8 eVの間接ギャップが存在することが判明した。
• 理論的バンド構造計算により、2.8 eVの間接ギャップの存在が支持され、実験的観察と整合的である。
• 本研究の結果により、ダイマインはギャップが広い半導体であることが確立され、グラファイトのギャップレスな性質とは対照的である。