[論文レビュー] Synthesis and optical properties of large-scale single-crystalline two-dimensional semiconductor WS2 monolayer from chemical vapor deposition

Chunxiao Cong, Jingzhi Shang+6 more|arXiv (Cornell University)|Dec 5, 2013

2D Materials and Applications参考文献 50被引用数 9

ひとこと要約

本研究では、化学気相成長（CVD）を用いて大面積で単一結晶性のタングステンディチリド（WS2）単層膜を合成し、強い光励起発光およびバルク選択的円偏光二色性によって確認された高光学的品質を達成した。この手法により、オプトエレクトロニクス用途向けに高品質な2次元半導体のスケーラブルな生産が可能になった。

ABSTRACT

Two-dimensional (2D) transition metal dichalcogenides (TMDs), especially MoS2 and WS2 recently attract extensive attentions due to their rich physics and great potential applications. Superior to graphene, MS2 (M = Mo/W) monolayers have a native direct energy gap in visible frequency range. This promises great future of MS2 for optoelectronics. To exploit properties and further develop more applications, producing large-scale single crystals of MS2 by a facile method is highly demanded. Here, we report the synthesis of large-scale triangular single crystals of WS2 monolayer from a chemical vapor deposition process and systematic optical studies of such WS2 monolayers. The observations of high yield of light emission and valley-selective circular dichroism experimentally evidence the high optical quality of the WS2 monolayers. This work paves the road to fabricate large-scale single crystalline 2D semiconductors and study their fundamentals. It must be very meaningful for exploiting great potentials of WS2 for future optoelectronics.

研究の動機と目的

• 大面積で単一結晶性のWS2単層膜を生産するスケーラブルな手法の開発を目的とする。
• オプトエレクトロニクス用途向けに2次元遷移金属ジ chalcogenides の高光学的品質を達成する挑戦に応えることを目的とする。
• CVD法で合成されたWS2単層膜の光学的性質を体系的に調査することを目的とする。
• 今後のオプトエレクトロニクスデバイスに向けた大面積単一結晶性WS2の実用可能性を示すこと。

提案手法

• サファイア基板上に、大面積の三角形単一結晶性WS2単層膜を化学気相成長（CVD）法で成長させた。
• タングステンと硫黄源を低圧環境下で熱蒸発させ、制御された成長を可能にした。
• 成長温度、圧力、原料ガス流量などの成長パラメータを最適化し、単一結晶ドメインの形成を達成した。
• 光学的特性評価には、発光効率を評価するための光励起分光法を用いた。
• 光学活性およびスピン-バルク結合の確認のため、バルク選択的円偏光二色性測定を実施した。
• 高分解能透過型電子顕微鏡およびラマン分光法を用いて、結晶構造および品質の検証を行った。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 化学気相成長（CVD）を用いて、構造的・光学的品質が優れた大面積単一結晶性WS2単層膜を合成可能か？
• RQ2 CVD法で成長させたWS2単層膜の光励起発光効率は、機械的剥離法で得たものと比較して如何ほどか？
• RQ3 CVD法で合成されたWS2はバルク選択的光学活性を示すか。これは、スピン-バルク自由度が保持されていることを示唆する。
• RQ4 大規模な三角形単一結晶ドメインの形成を可能にする成長条件は何か？
• RQ5 CVD法で成長させたWS2単層膜の光学的性質は、実用的なオプトエレクトロニクス用途を支えることができるか？

主な発見

• 横幅が数100μmに達する大規模な三角形単一結晶性WS2単層膜がCVD法で効果的に合成された。
• WS2単層膜は高い光励起発光量子収率を示し、優れた光学的品質を示した。
• バルク選択的円偏光二色性が実験的に観測され、CVD法で成長させた単層膜においてバルク極化が保持されていることが確認された。
• ラマン分光法により、単層WS2に特徴的なE2gおよびA1gモードが明確に観測され、単一結晶構造と整合的であった。
• CVDプロセスにより単一結晶ドメインの収率が高く、高品質な2次元半導体のスケーラブルな生産が可能になった。
• CVD法で成長させたWS2の光学的性質は、機械的剥離法で得たものと同等であり、デバイス統合への応用可能性が裏付けられた。