[論文レビュー] Synthesis and Superconductivity in Yttrium-Cerium Hydrides at Moderate Pressures

Liu-Cheng Chen, T. Luo+8 more|arXiv (Cornell University)|Aug 10, 2022

Rare-earth and actinide compounds被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、中程度の圧力（114–120 GPa）でY₀.₅Ce₀.₅H₉水素化物の合成に成功し、超伝導転移温度（Tc）が140 ± 2 Kに達するなど、セリウム水素化物よりもはるかに高く、イットリウム水素化物に必要な圧力よりも低い圧力で実現された。合金は、Y-Hの高Tcの可能性とCe-Hの低圧安定性を組み合わせ、理論的Tc ≈ 119 Kを示す動的に安定なP6₃/mmc相を形成した。これは、アクセス可能な圧力で高Tc超伝導を実現するための合金化が有効であることを確認するものである。

ABSTRACT

Inspired by the high critical temperature in yttrium superhydride and the low stabilized pressure in superconducting cerium superhydride, we carry out four independent runs to synthesize yttrium-cerium alloy hydrides. The phases examined by the Raman scattering and x-ray diffraction measurements. The superconductivity is detected with the zero-resistance state at the critical temperature in the range of 97-140 K at pressures ranging from 114 GPa to 120$\pm$4 GPa. The maximum critical temperature of the synthesized hydrides is larger than those reported for cerium hydrides, while the corresponding stabilized pressure is much lower than those for superconducting yttrium hydrides. The structural analysis and theoretical calculations suggest that the phase of Y$_{0.5}$Ce$_{0.5}$H$_9$ has the space group $P6_3/mmc$ with the calculated critical temperature of 119 K, in fair agreement with the experiments. These results indicate that alloying superhydrides indeed can maintain relatively high critical temperature at modest pressures accessible by many laboratories.

研究の動機と目的

• 実験的にアクセス可能な圧力で希土類水素化物における高Tc超伝導を探索すること。
• 超伝導性を示すイットリウム水素化物（Y-H）に必要な極端な圧力と、セリウム水素化物（Ce-H）の低Tcという制限を克服すること。
• YとCeを水素化物に合金化することで、安定化圧力が低い状態で高Tc超伝導を達成できるかどうかを調査すること。
• 高圧下でY₀.₅Ce₀.₅H₉を実験的に合成・特性評価し、超伝導転移を確認すること。

提案手法

• アンモニアボランを水素源として用い、対称ダイヤモンドアンビルセル（DAC）を用いたレーザー加熱によるY₀.₅Ce₀.₅H₉の合成。
• 上海シンクロトロン放射線施設で焦点を合わせたビーム（≤2 μm）を用いたX線回折による構造的特徴付けと、Le Bail解析による精査。
• ラマン散乱測定によりフォノンモードを特定し、相の形成を確認。特に120 cm⁻¹のモードはP6₃/mmc-Y₀.₅Ce₀.₅H₉の特徴的シグナルである。
• c-BN/エポキシ樹脂で絶縁されたレニウムガスケット上にプラチナリードを設置し、抵抗測定によりゼロ抵抗転移を検出。
• 電子的・フォノン的・超伝導的性質の密度汎関数理論（DFT）計算、Eliashbergスペクトル関数および電子-フォノン結合（λ）の評価。
• μ* = 0.1–0.15の条件下でEliashberg方程式を数値的に解き、Tcを予測。実験データと照合して妥当性を検証。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Y₀.₅Ce₀.₅H₉は中程度の圧力で合成可能であり、高Tc超伝導を達成できるか？
• RQ2 P6₃/mmc相のY₀.₅Ce₀.₅H₉は180 GPa未満の圧力で動的に安定な構造を示すか？
• RQ3 Y₀.₅Ce₀.₅H₉におけるFermi準位近くの電子状態密度に、Y、Ce、Hのオービタルがどのように寄与しているか？
• RQ4 Y₀.₅Ce₀.₅H₉における電子-フォノン結合定数（λ）は、二元系Y-HおよびCe-H化合物と比較してどの程度か？
• RQ5 Y₀.₅Ce₀.₅H₉における理論的Tc予測値は、実験的観察と一致するか？

主な発見

• Y₀.₅Ce₀.₅H₉で実験的に観測された最高Tcは120 ± 3 GPaで140 ± 2 Kであり、CeH₁₀の115 KおよびCeH₉の57 Kを上回っている。
• P6₃/mmc-Y₀.₅Ce₀.₅H₉相は180 GPaで動的に安定であり、Fermi準位近くに高い状態密度を示す。主にH-s、Ce-f、Y-d軌道からの寄与が大きい。
• 180 GPaにおける計算された電子-フォノン結合定数λは2.23であり、強い結合を示し、高周波数のH由来フォノンが主に結合に寄与している。
• μ* = 0.1–0.15の条件下でEliashberg方程式を解くと、理論的Tcは104–119 Kの範囲となり、実験的Tc（119 K）と妥当な一致を示した。
• XRDおよびラマンデータにより、P6₃/mmc-Y₀.₅Ce₀.₅H₉、C2/m-Y₀.₅Ce₀.₅H₇、I4/mmm-Y₀.₅Ce₀.₅H₄の複数相の共存が確認された。
• 120 cm⁻¹のラマンモードは最低周波数の光学フォノンモードとして同定され、P6₃/mmc相の主要な実験的シグナルとして機能する。