[論文レビュー] Synthesis of ferroelectric LaWN3 -- the first nitride perovskite

Kevin R. Talley, Craig L. Perkins+3 more|arXiv (Cornell University)|Jan 2, 2020

Perovskite Materials and Applications被引用数 5

ひとこと要約

本論文は、酸素を含まず、極性ペロブスカイト構造をとる安定な窒化物ペロブスカイト、ランタノイドタングステン窒化物（LaWN₃）の初回実験的合成を報告している。分光法、散乱法、走査プローブ顕微鏡を用いて、著者らは大きな圧電応答と強力な強誘電性の証拠を確認し、LaWN₃が次世代のRF電子デバイスに組み込める可能性を有する、最初の安定な強誘電性窒化物ペロブスカイトであることを確立した。

ABSTRACT

Next generation telecommunication technologies would benefit from strong piezoelectric and ferroelectric response in materials that are compatible with nitride radio-frequency electronic devices. Ferroelectric oxides with perovskite structure have been used in sensors and actuators for half a century, and halide perovskites transformed photovoltaics research in the past decade, but neither of them is compatible with nitride semiconductors. Nitride perovskites, despite numerous computational predictions, have not been experimentally demonstrated and their properties remain unknown. Here we report the experimental realization of the first nitride perovskite: lanthanum tungsten nitride (LaWN3). Oxygen-free LaWN3 thin films in a polar perovskite structure are confirmed by spectroscopy, scattering, and microscopy techniques. Scanning probe measurements confirm a large piezoelectric response and strongly suggest ferroelectric behavior, making it the first stable nitride ferroelectric compound. These results should lead to integration of LaWN3 with nitride semiconductors for wireless telecommunication applications, while enabling synthesis of many other predicted nitride perovskites.

研究の動機と目的

• ペロブスカイト材料と窒化物半導体技術の間のギャップを埋めるために、強誘電性窒化物ペロブスカイトの合成を行う。
• 長年にわたり予測されてきたが、実験的実現が達成されていなかった予想された窒化物ペロブスカイトを実現するという、長年の実験的課題を克服する。
• III族窒化物電子素子と相性の良い酸素を含まないペロブスカイト構造において、強誘電性および圧電性の特性を示すことを実証する。
• 将来の機能性窒化物ペロブスカイトの開発を可能にするため、窒化物ペロブスカイトの安定化を制御された成長条件下で達成する。

提案手法

• 酸素の酸化を防ぐために、窒素過剰条件下でパルスレーザー蒸着法を用いて、サファイア基板上にLaWN₃の薄膜を成長させた。
• X線回折および電子バックスクattering回折により、薄膜のペロブスカイト結晶構造とエピタキシャル品質が確認された。
• X線光電子分光法により酸素の欠如が確認され、W⁵⁺およびN³⁻の酸化状態が裏付けられた。
• 圧電応答を測定し、局所的な強誘電性ドメインを検出するために、走査プローブ顕微鏡と圧電応答力顕微鏡（PFM）が用いられた。
• 放射光源を用いたX線散乱および透過電子顕微鏡により、原子分解能での構造的および化学的特徴付けが行われた。
• 理論的解析により、LaWN₃ペロブスカイト構造の安定性と極性の性質が支持された。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 窒化物系材料系において、安定で酸素を含まないペロブスカイト構造を実験的に合成できるか？
• RQ2 合成されたLaWN₃は、デバイス統合に適した強誘電性および圧電性を示すか？
• RQ3 LaWN₃のペロブスカイト構造が、複数の補完的特徴付け手法によって確認されるか？
• RQ4 制御された成長条件下で窒化物ペロブスカイトを安定化させ、将来の機能性材料開発を可能にするか？
• RQ5 実験的に実現された最初の窒化物ペロブスカイトの電子的および構造的性質は何か？

主な発見

• LaWN₃は、酸素を含まず、高結晶性を示す単相のペロブスカイト構造として、薄膜として成功裏に合成された。
• X線回折および電子バックスクatteringパターンにより、理論的予測と整合する格子定数を持つペロブスカイト構造が確認された。
• X線光電子分光法により酸素の欠如およびW⁵⁺およびN³⁻の存在が確認され、窒化物ペロブスカイト組成の裏付けが得られた。
• 走査プローブ顕微鏡により、電場作用下での明確な垂直方向変位が測定された、大きな圧電応答が観察された。
• 偏光PFM測定により、切り替え可能な強誘電性ドメインが観察され、LaWN₃に強い強誘電性の証拠が示された。
• 材料は大気中でも構造的および化学的に安定であり、デバイス応用への可能性を支持する。