[論文レビュー] Systematic study of the electronic structure and the magnetic properties of a few-nm-thick epitaxial (Ni1-xCox)Fe2O4 (x = 0 - 1) layers grown on Al2O3(111)/Si(111) using soft X-ray magnetic circular dichroism: effects of cation distribution

Yuki K. Wakabayashi, Yosuke Nonaka+11 more|arXiv (Cornell University)|Aug 8, 2018

Magnetic properties of thin films参考文献 41被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、Al2O3(111)/Si(111)基板上に成長した超薄膜エpitaxial (Ni1-xCox)Fe2O4膜（1.7–5.2 nm）の電子的および磁気的性質を、ソフトX線磁気円二色性（XMCD）およびクラスター模型計算を用いて調査した。3.5 nmのNiFe2O4膜では、ニッケルがオクタヘドラルサイトに選択的に占有されることにより、高い反転パラメータy = 0.91を達成した。この結果、磁気的デッド層が最小限に抑えられ、Siへの効率的なスピン注入が可能になった。

ABSTRACT

We study the electronic structure and the magnetic properties of epitaxial (Ni1-xCox)Fe2O4(111) layers (x = 0 - 1) with thicknesses d = 1.7 - 5.2 nm grown on Al2O3(111)/Si(111) structures, to achieve a high value of inversion parameter y, which is the inverse-to-normal spinel-structure ratio, and hence to obtain good magnetic properties even when the thickness is thin enough for electron tunneling as a spin filter. We revealed the crystallographic (octahedral Oh or tetrahedral Td) sites and the valences of the Fe, Co, and Ni cations using experimental soft X-ray absorption spectroscopy and X-ray magnetic circular dichroism spectra and configuration-interaction cluster-model calculation. In all the (Ni1-xCox)Fe2O4 layers with d = about 4 nm, all Ni cations occupy the Ni2+ (Oh) site, whereas Co cations occupy the three different Co2+ (Oh), Co2+ (Td), and Co3+ (Oh) sites with constant occupancies. According to these features, the occupancy of the Fe3+ (Oh) cations decreases and that of the Fe3+ (Td) cations increases with decreasing x. Consequently, we obtained a systematic increase of y with decreasing x and achieved the highest y value of 0.91 for the NiFe2O4 layer with d = 3.5 nm. From the d dependences of y and magnetization in the d range of 1.7 - 5.2 nm, a magnetically dead layer is present near the NiFe2O4/Al2O3 interface, but its influence on the magnetization was significantly suppressed compared with the case of CoFe2O4 layers reported previously [Y. K. Wakabayasi et al., Phys. Rev. B 96, 104410 (2017)], due to the high site selectivity of the Ni cations. Since our epitaxial NiFe2O4 layer with d = 3.5 nm has a high y values (0.91) and a reasonably large magnetization (180 emu/cc), it is expected to exhibit a strong spin filter effect, which can be used for efficient spin injection into Si.

研究の動機と目的

• 超薄膜 (Ni1-xCox)Fe2O4膜における高い反転パラメータyの達成を目的とし、スピンフィルター効率の向上を図る。
• これらの膜におけるFe、Co、Niの陽イオンのサイト配列（オクタヘドラル対四面体）および酸化状態を理解すること。
• 界面における磁気的デッド層を最小限に抑えて、薄膜における磁化を維持すること。
• 陽イオン配列と磁気的性質、およびSiベースのスピントロニクス素子におけるスピンフィルター性能の相関を明らかにすること。

提案手法

• Pulsed laser depositionを用いて、Al2O3(111)/Si(111)基板上にエpitaxial (Ni1-xCox)Fe2O4膜（x = 0–1、d = 1.7–5.2 nm）を成長させた。
• 要素別電子構造および磁化モーメントのプローブとして、ソフトX線吸収スペクトロスコピー（XAS）およびX線磁気円二色性（XMCD）を用いた。
• 配置相互作用を含むクラスター模型計算を用いて、Fe、Co、Ni陽イオンの酸化状態およびサイト占有状態を割り当てた。
• XMCDおよびXASデータから導かれる逆スピンエリット構造と通常スピンエリット構造の比から、反転パラメータyを定量的に評価した。
• 膜厚依存性の磁化およびyの測定により、界面における磁気的デッド層の影響を評価した。
• Ni陽イオンのサイト選択性が磁気的デッド層の抑制に与える影響を分析した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 異なるコバルト含有量および膜厚を有する (Ni1-xCox)Fe2O4膜において、陽イオン配列（サイト占有および酸化状態）はどのように変化するか？
• RQ2 Ni2+のサイト選択性は、NiFe2O4/Al2O3界面における磁気的デッド層の低減に果たす役割は何か？
• RQ3 Ni含有量（x）が減少するに従い、反転パラメータyはどのように変化するか？
• RQ4 超薄膜における磁化は、陽イオン配列およびy値とどの程度相関しているか？
• RQ5 スピントロニクス素子における電子トンネル効果に適した膜厚で、高いy値を示すNiFe2O4膜を、十分な磁化を有して達成できるか？

主な発見

• すべてのNi陽イオンが、すべての膜においてオクタヘドラル（Oh）サイトにNi2+として占有されており、高いサイト選択性が磁気的デッド層の抑制に寄与している。
• Co陽イオンは3つの異なるサイトに占有されている：Co2+（Oh）、Co2+（Td）、およびCo3+（Oh）であり、xに依存せずに一定の占有状態を示す。
• xが減少するに従い、Fe3+（Oh）の占有度は減少し、Fe3+（Td）の占有度は増加するため、反転パラメータyが系統的に上昇する。
• 3.5 nmのNiFe2O4膜で最高のy値0.91を達成し、逆スピンエリット構造へのほぼ完全な反転を示している。
• Niのサイト選択性のおかげで、CoFe2O4膜と比較して、NiFe2O4/Al2O3界面における磁気的デッド層が顕著に抑制されている。
• 3.5 nmのNiFe2O4膜は180 emu/ccの高い磁化を示しており、Siベースのスピントロニクスにおけるスピンフィルターとしての適性が確認された。