[論文レビュー] Terahertz electric-field driven dynamical multiferroicity in SrTiO$_3$

Martina Basini, Matteo Pancaldi+6 more|arXiv (Cornell University)|Oct 4, 2022

Acoustic Wave Resonator Technologies参考文献 42被引用数 14

ひとこと要約

本研究では、円偏光THz場による軟格子振動モード駆動によって、SrTiO3で室温での動的多铁性を実証した。この現象は、一様な格子運動に起因する一時的磁化を誘発する。実験的裏付けは、大きな磁気光学カー効果信号によって得られ、非線形オシレータモデルによる定量的説明もなされており、格子振動モードから電子への角運動量移行を含むもので、逆エインシュタイン＝ド・ハース効果に類似している。

ABSTRACT

The emergence of collective order in matter is among the most fundamental and intriguing phenomena in physics. In recent years, the ultrafast dynamical control and creation of novel ordered states of matter not accessible in thermodynamic equilibrium is receiving much attention. Among those, the theoretical concept of dynamical multiferroicity has been introduced to describe the emergence of magnetization by means of a time-dependent electric polarization in non-ferromagnetic materials. In simple terms, a large amplitude coherent rotating motion of the ions in a crystal induces a magnetic moment along the axis of rotation. However, the experimental verification of this effect is still lacking. Here, we provide evidence of room temperature magnetization in the archetypal paraelectric perovskite SrTiO$_3$ due to this mechanism. To achieve it, we resonantly drive the infrared-active soft phonon mode with intense circularly polarized terahertz electric field, and detect a large magneto-optical Kerr effect. A simple model, which includes two coupled nonlinear oscillators whose forces and couplings are derived with ab-initio calculations using self-consistent phonon theory at a finite temperature, reproduces qualitatively our experimental observations on the temporal and frequency domains. A quantitatively correct magnitude of the effect is obtained when one also considers the phonon analogue of the reciprocal of the Einsten - de Haas effect, also called the Barnett effect, where the total angular momentum from the phonon order is transferred to the electronic one. Our findings show a new path for designing ultrafast magnetic switches by means of coherent control of lattice vibrations with light.

研究の動機と目的

• 非鉄磁性酸化物において、超高速THz場を用いて動的多铁性を実験的に示すこと。
• 一様なイオン運動が角運動量移行を経て一時的磁化を誘発するという理論的予測を実験的に検証すること。
• SrTiO3のような反ペロブスカイト酸化物における格子力学と出現する磁性の間の関係を確立すること。
• ab-initio格子振動理論と非線形結合を用いて、観測された磁気光学応答を定量的にモデル化すること。

提案手法

• 強力で円偏光THzパルスを用いて、SrTiO3における赤外活性軟格子振動モードを共鳴励起する。
• 時間分解磁気光学カー効果測定により、一時的磁化を検出する。
• 有限温度における自己無撞着格子振動理論から導かれる力および結合を有する二つの結合非線形オシレータモデルを構築する。
• 格子から電子への角運動量移行を説明するため、エインシュタイン＝ド・ハース効果の格子版（バーナード類縁効果）をモデルに組み込む。
• ab-initio計算を用いて、モデル内の有効質量、非調和結合、結合定数を決定する。
• モデルの予測と実験データとの比較を通じて、時間的および周波数応答の両面からメカニズムの妥当性を検証する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 SrTiO3における格子モードの超高速THz駆動が、室温でも測定可能な一時的磁化を誘発できるか？
• RQ2 観測された磁化は、イオン運動による動的多铁性の理論枠組みと整合的か？
• RQ3 格子振動モードから電子への角運動量移行が、磁気応答の生成に果たす役割は何か？
• RQ4 ab-initio計算で情報化された非線形結合オシレータモデルは、実験的磁気光学信号をどれほど正確に再現できるか？
• RQ5 格子振動モードのエインシュタイン＝ド・ハース効果類縁効果が、観測された磁化の大きさを定量的に説明できるか？

主な発見

• 円偏光THz励起下で、SrTiO3において大きな一時的磁気光学カー効果が観測され、磁化の出現が示された。
• 磁化は数ピコ秒にわたり持続し、ペロブスカイト格子内のTiO6オクテイドロンの共鳴的回転に起因する。
• ab-initio格子振動理論から導かれた二つの結合非線形オシレータモデルが、実験的応答を定性的に再現した。
• 格子振動モードから電子への角運動量移行（バーナード類縁効果）をモデルに組み込むことで、実験データと定量的整合性が達成された。
• 室温でも安定した効果が観測され、非磁性酸化物における超高速・すべて光による磁気スイッチングの実現可能性が示された。
• 本研究は、格子制御に基づくすべて光によるTHz駆動磁気スイッチの設計に向け、SrTiO3が有効なプラットフォームであることを確立した。