[論文レビュー] The band gap problem: the accuracy of the Wien2k code confronted

J. A. Camargo-Martínez, R. Baquero|arXiv (Cornell University)|Aug 9, 2012

Advanced Chemical Physics Studies参考文献 1被引用数 34

ひとこと要約

本研究では、半導体のバンドギャップ予測におけるWien2kコードと修正ベック-ジョンソン局所密度近似（mBJLDA）ポテンシャルの精度を評価し、GW近似（GWA）およびハイブリッド関数形（HSE、HISS）と比較している。GWAが最も高い精度を示し、27個中88%が10%未満の誤差で予測され、うち15個が5%未満の誤差であった。mBJLDA法は、経験的性質と一貫性のない最適化手順を有するが、計算効率と精度のバランスに優れており、大規模な研究に適している。

ABSTRACT

This paper is a continuation of our detailed study [Phys. Rev. B 86, 195106 (2012)] of the performance of the recently proposed modified Becke-Jonhson potential (mBJLDA) within the known Wien2k code. From the 41 semiconductors that we have considered in our previous paper to compute the band gap value, we selected 27 for which we found low temperature experimental data in order to pinpoint the relative situation of the newly proposed Wien2k(mBJLDA) method as compared to other methods in the literature. We found that the GWA gives the most accurate predictions. The Wien2k (mBJLDA) code is slightly less precise, in general. The Hybrid functionals are less accurate, on the overall. The GWA is definitely the most precise existing method nowadays. In 88% of the semiconductors considered the error was less than 10%. Both, the GWA and the mBJLDA potential, reproduce the band gap of 15 of the 27 semiconductors considered with a 5% error or less. An extra factor to be taken into account is the computational cost. If one would seek for precision without taking this factor into account, the GWA is the method to use. If one would prefer to sacrifice a little the precision obtained against the savings in computational cost, the empirical mBJLDA potential seems to be the appropriate method. We include a graph that compares directly the performance of the best three methods, according to our analysis, for each of the 27 semiconductors studied. The situation is encouraging but the problem is not yet a closed issue.

研究の動機と目的

• Wien2kコードにmBJLDAポテンシャルを適用した場合の半導体バンドギャップ予測の精度を評価すること。
• GWAやハイブリッド関数形（HSE、HISS）といった既存手法と比較して、mBJLDAの性能を評価すること。
• mBJLDAを用いたバンドギャップ予測に与える格子定数の選択（LDA、GGA、平均値、実験値）の影響を評価すること。
• バンドギャップ計算における計算コストと精度のトレードオフを評価すること。
• 低温実験データに基づき、半導体のバンドギャップ予測において最も信頼性の高い手法を特定すること。

提案手法

• 低温度実験データを有する27個の半導体を対象に分析した。
• バンドギャップは、Wien2kコードにmBJLDAポテンシャル、GWA、およびハイブリッド関数形（HSE、HISS）を用いて計算した。
• mBJLDAポテンシャルは、LDA、GGA、それらの平均値、または実験値から得た格子定数を用いて適用し、感度を検証した。
• mBJLDAポテンシャルは、ベック-ルッセルポテンシャルとスピン依存の運動エネルギー密度項の組み合わせであり、経験的パラメータとしてα = -0.012、β = 1.023 Bohr¹ᐟ²を有する。
• 各手法の性能は、予測バンドギャップと実験値との比較により定量評価され、誤差はパcent偏差として計算された。
• 全27個の半導体にわたる上位3つの手法の性能を示す直接比較図が含まれている。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Wien2kコードにmBJLDAポテンシャルを適用した場合、実験データと比較して半導体のバンドギャップ予測はどの程度正確か？
• RQ2 格子定数の選択（LDA、GGA、平均値、実験値）がmBJLDAを用いたバンドギャップ予測に顕著な影響を与えるか？
• RQ3 計算コストと精度の観点から、mBJLDAの性能はGW近似およびハイブリッド関数形（HSE、HISS）と比較してどうか？
• RQ4 mBJLDAポテンシャルは、経験的性質と一貫性のないバリエーションフレームワークを有するが、信頼できるバンドギャップ予測を提供できるか？
• RQ5 半導体のバンドギャップ計算において、精度と計算効率の最良のトレードオフを提供するのはどの手法か？

主な発見

• GW近似（GWA）は、27個の半導体のうち88%が10%未満の誤差で予測され、最も高い精度を示した。
• Wien2kにおけるmBJLDAポテンシャルはGWAに比べわずかに精度が低いが、依然として非常に信頼性が高く、27個中15個が5%未満の誤差で予測された。
• ハイブリッド関数形（HSEおよびHISS）は全体的に精度が低く、HSEは平均15%の誤差、HISSは平均46%の誤差を示した。
• LDAとGGAの格子定数の平均値（a_avg）を用いることで、LDAまたはGGA単独を使用する場合よりも良好なバンドギャップ予測が得られ、一部のケースでは実験格子定数を上回った。
• 驚くべきことに、低温実験格子定数（a_LT）を用いた場合、バンドギャップのずれが最大48%に達し、mBJLDAと組み合わせて実験格子定数を用いることで最適な結果が得られるという仮定に疑問を呈した。
• 経験的制限があるものの、mBJLDA法は、精度と低コストの良好なバランスを有するため、大規模バンドギャップ計算の強力な候補のままである。