[論文レビュー] The bright side of defects in MoS$_2$ and WS$_2$ and a generalizable chemical treatment protocol for defect passivation

Hope Bretscher, Zhaojun Li+13 more|arXiv (Cornell University)|Feb 10, 2020

2D Materials and Applications被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、モノレイヤーMoS₂およびWS₂における硫黄空位欠陥が励起子トラップとして機能し、オプトエレクトロニクス性能を低下させることを示している。著者らは、ルイス酸を用いたチオールまたはチオエーテルを用いた一般化可能な化学的安定化プロトコルを開発し、光励起発光を最大275倍向上させるとともに、高い移動度を維持した。これにより、高度な2次元半導体ヘテロ構造の合理的な欠陥工学が可能になる。

ABSTRACT

Structural defects are widely regarded as detrimental to the optoelectronic properties of monolayer transition metal dichalcogenides, leading to concerted efforts to eliminate defects via improved materials growth or post-growth passivation. Here, using steady-state and ultrafast optical spectroscopy, supported by ab initio calculations, we demonstrate that sulfur vacancy defects act as exciton traps. Current chemical treatments do not passivate these sites, leading to decreased mobility and trap-limited photoluminescence. We present a generalizable treatment protocol based on the use of passivating agents such as thiols or sulfides in combination with a Lewis acid to passivate sulfur vacancies in monolayer MoS$_2$ and WS$_2$, increasing photoluminescence up to 275 fold, while maintaining mobilities. Our findings suggest a route for simple and rational defect engineering strategies, where the passivating agent varies the electronic properties, thereby allowing the design of new heterostructures.

研究の動機と目的

• モノレイヤーMoS₂およびWS₂のオプトエレクトロニクス的特性の劣化に寄与する硫黄空位欠陥の役割を調査すること。
• 従来の化学的処理では硫黄空位を効果的に安定化できないという限界を解決すること。
• 光励起発光を向上させつつ、キャリア移動度を損なわない一般化可能な合理的な欠陥安定化プロトコルを開発すること。
• 制御された欠陥安定化による2次元遷移金属ジ chalcogenides の電子的特性のチューニングを可能にすること。

提案手法

• ステディステートおよび超高速光分光法を用いて、モノレイヤーMoS₂およびWS₂における欠陥誘発励起子ダイナミクスを評価する。
• 密度汎関数理論計算を用いて、硫黄空位に関連する電子構造および欠陥状態をモデル化する。
• チオールまたはチオエーテルを含む安定化剤とルイス酸を組み合わせ、硫黄空位部位に選択的に結合する化学的処理プロトコルを設計する。
• 安定化剤を系統的に変更することで、欠陥部位の電子的特性をチューニングする。
• 処理前後における光励起発光強度およびキャリア移動度を測定し、性能向上を定量的に評価する。
• プロトコルが異なる2次元遷移金属ジカルコゲナイド材料へも一般化可能であることを検証する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 硫黄空位欠陥は、モノレイヤーMoS₂およびWS₂における励起子再結合および電荷輸送にどのように影響を与えるか？
• RQ2 従来の化学的安定化法が、なぜこれらの材料における硫黄空位を効果的に安定化できないのか？
• RQ3 高キャリア移動度を維持したまま、硫黄空位を安定化できる一般化可能な化学的プロトコルを開発可能か？
• RQ4 安定化剤の選択が、2次元ジカルコゲナイドにおける欠陥部位の電子的特性にどのように影響を与えるか？
• RQ5 欠陥安定化によって、モノレイヤーMoS₂およびWS₂における光励起発光量子収率はどの程度向上するか？

主な発見

• モノレイヤーMoS₂およびWS₂における硫黄空位欠陥は、効率的な励起子トラップとして機能し、非放射的再結合を引き起こし、光励起発光を低下させる。
• 従来の化学的処理では、硫黄空位が効果的に安定化されず、持続的なトラップ状態が残り、移動度の低下を引き起こす。
• チオールまたはチオエーテルをルイス酸とともに用いた本研究の安定化プロトコルにより、光励起発光強度が最大275倍向上した。
• 処理後も高いキャリア移動度が維持されており、電子的輸送特性への影響は最小限に抑えられている。
• プロトコルは、異なる2次元遷移金属ジカルコゲナイド材料へ一般化可能であり、チューナブルな欠陥工学が可能である。
• ab initio計算により、安定化が欠陥準位の位置を変化させ、非放射的再結合経路を低減することが確認された。