[論文レビュー] The Effects of Stoichiometry and Substitution in quasi-one-dimensional iron-chalcogenide BaFe$_{2}$S$_{3}$

Yasuyuki Hirata, Sachiko Maki+3 more|arXiv (Cornell University)|Jul 22, 2015

Iron-based superconductors research被引用数 3

ひとこと要約

本研究は、準一次元鉄 chalcogenide BaFe₂S₃ の化学 stoichiometry のずれおよび元素ドーピング（KおよびCo）が電子的および磁気的性質に与える影響を調査する。強い電子-正孔非対称性が明らかになった：K置換による正孔ドーピングは反強磁性秩序を急速に抑制するが、Co置換による電子ドーピングはそれを維持する。最も高い Néel 温度（122 K）は化学计量比に達したとき観察された。これらの結果は、動く電子モデルおよび局在電子モデルの両方で説明され、ドーピングされたモット絶縁体におけるフェルミ面のネストと磁気的フラストレーションの役割が強調されている。

ABSTRACT

The effects of off-stoichiometry and elemental substitution on electronic properties of iron-based ladder compound BaFe$_{2}$S$_{3}$ are investigated. Resistivity and magnetization are revealed to be quite sensitive to the stoichiometry of Fe atoms, and 10 \% deficiency at Fe sites reduces the antiferromagnetic transition temperature by 40 K. The antiferromagnetic transition temperature decreases even faster and collapse to zero with hole doping through 10 \% K substitution at Ba site, while the antiferromagnetic ordering phase remains with electron doping through 20 \% Co substitution at Fe site. Such electron-hole asymmetry is opposite to two-dimensional iron-based superconductors, and can be explained on the basis of both itinerant and localized electronic pictures.

研究の動機と目的

• 準一次元鉄 chalcogenide BaFe₂S₃ の電子的および磁気的性質に及ぼす非化学计量比および元素置換の影響を理解すること。
• 二次元鉄系超伝導体と比較して、本系で観察された磁気秩序における電子-正孔非対称性を解明すること。
• 観察された挙動が、動く電子モデルか局在電子モデルのどちらにより適切に説明できるかを特定すること。
• KおよびCoドーピングされた BaFe₂S₃ の相図を描出し、抵抗率および磁化測定と照合すること。

提案手法

• Fe過剰/不足の制御された非化学计量比を有する BaFe₂S₃ の合成、BaサイトにおけるK置換、FeサイトにおけるCo置換。
• 実際の元素組成が名目ドーピングレベルと一致するかを確認するため、走査型電子顕微鏡とエネルギー分散型X線スペクトロスコピー（SEM/EDX）の使用。
• 温度およびドーピング濃度の関数としての電気抵抗率および磁化率（χ）の測定。
• 抵抗率の異常および磁気転移に基づく相図の分析により、反強磁性（Néel）転移温度（T_N）を特定。
• 動く電子モデル（フェルミ面ネスト）および局在電子モデル（電荷移動領域、S 3p ホールドーピング）を用いた理論的解釈。
• 第一原理計算との比較により、軌道の満たされ具合およびフェルミ面トポロジーの役割を評価。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Feサイトにおける非化学计量比は、BaFe₂S₃ における Néel 温度（T_N）にどのように影響するか？
• RQ2 なぜ正孔ドーピング（K置換による）は電子ドーピング（Co置換による）よりも反強磁性秩序をより効果的に抑制するのか？
• RQ3 観察された磁気秩序における電子-正孔非対称性は、動く電子モデルか局在電子モデルのどちらで説明できるか？
• RQ4 化学计量比と BaFe₂S₃ における観察された最高 T_N の関係は何か？
• RQ5 ドーピング応答の観点から、BaFe₂S₃ の電子構造は二次元鉄系超伝導体とどのように異なるか？

主な発見

• 反強磁性転移温度（T_N）は化学计量比 BaFe₂S₃ で最大の 122 K を示し、10% のFe欠陥で 40 K 減少する。
• K置換（正孔ドーピング）は T_N を急速に低下させ、x ≈ 0.1 で長距離反強磁性秩序を完全に抑制するが、Co置換（電子ドーピング）は y = 0.2 まで反強磁性秩序を維持する。
• 相図はドーピング濃度に応じたドーム型の T_N 依存性を示し、二次元鉄系超伝導体とは逆の電子-正孔非対称性を示す。
• 観察された非対称性は、動く電子モデル（正孔ドーピングに敏感なフェルミ面ネスト）および局在電子モデル（Fe³⁺系における S 3p ホールドーピングによる磁気的フラストレーション）の両方と整合する。
• 最高の T_N は正確な化学计量比で観察され、実際の化学计量比試料は名目上 BaFe₂.₁S₃ の組成から成長している可能性が高い。
• 結果から、高圧下で超伝導特性を最適化するためのドーピング濃度の微調整が有効である可能性が示唆され、BaFe₂S₃ における14 K の圧力誘発超伝導性と一致する。