[論文レビュー] The electronic structure of LiFeAs and NaFeAs probed by resonant inelastic x-ray scattering spectra

E.Z. Kurmaev, John A. McLeod+6 more|arXiv (Cornell University)|Mar 27, 2009

X-ray Spectroscopy and Fluorescence Analysis被引用数 6

ひとこと要約

本研究は、リソナント非弾性X線散乱（RIXS）および密度汎関数理論（DFT）計算を用いて、LiFeAsおよびNaFeAsの電子構造を調査した。Fe 3d状態がフェルミ準位近くで支配的であり、I(L2)/I(L3)強度比とFe L3ピーク幅から、弱いから中程度の電子相関が示唆され、鉄系超伝導体は強く相関した系ではないことが示された。

ABSTRACT

Results of resonant inelastic X-ray scattering (RIXS) measurements at Fe L-edges and electronic structure calculations of LiFeAs and NaFeAs are presented. Both experiment and theory show that in the vicinity of the Fermi energy, the density of states is dominated by contributions from Fe 3d-states. The comparison of Fe L2,3 non-resonant and resonant (excited at L2-threshold) X-ray emission spectra with spectra of LaOFeAs and CaFe2As2 show a great similarity in energy and I(L2)/I(L3) intensity ratio. The I(L2)/I(L3) intensity ratio of all FeAs-based superconductors is found to be more similar to metallic Fe than to correlated FeO. Basing on these measurements we conclude that iron-based superconductors are weakly or moderately correlated systems.

研究の動機と目的

• Fe L2,3端でのリソナント非弾性X線散乱（RIXS）を用いて、LiFeAsおよびNaFeAsの電子構造を特定すること。
• 測定されたXESスペクトルをDFT計算と比較し、これらの鉄系超伝導体における電子相関の性質を評価すること。
• LiFeAsおよびNaFeAsが、FeOのように強く相関した系であるか、金属的鉄のように弱く相関した系であるかを調査すること。
• 低電子-フォノン結合およびスピン密度波秩序の欠如にもかかわらず、これらの材料で超伝導が生じる謎を解明すること。
• CaFe2As2、LaOFeAsなどの関連FeAs化合物を用いて、鉄系超伝導体の電子構造における一般的な傾向を特定する比較フレームワークを確立すること。

提案手法

• Advanced Light Sourceのビームライン8.0.1で、Fe L2,3端でのリソナントおよび非リソナントX線発光分光（XES）を実施した。
• 球面回折格子と面積感度を持つマルチチャンネル検出器を備えたローランド円幾何学の分光計を用い、機器の分解能を10^3に達成した。
• ビーム強度の変動を補正するために、金メッシュを用いてスペクトルを入射光電流で正規化した。
• リソナントXESの最適励起エネルギーを特定するために、全電子収率モードでFe 2p X線吸収分光（XAS）を実施した。
• GGA-PBE関数を用いたWIEN2kコードを用いて、フルポテンシャル線形化補間平面波（FP-LAPW）電子構造計算を実施した。
• ピーク位置、強度、幅を抽出するために、XESスペクトルを擬似ボイド関数でフィッティングし、第二導関数とDFT状態密度を用いてフェルミ準位を合わせた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 LiFeAsおよびNaFeAsにおけるフェルミ準位近くの電子状態密度に、Fe 3d状態がどの程度寄与しているか？
• RQ2 LiFeAsおよびNaFeAsのFe L2,3 XESにおけるI(L2)/I(L3)強度比は、金属的鉄および強く相関したFeOと比べてどう異なるか？
• RQ3 XESおよびDFTから得られる電子構造に基づき、LiFeAsおよびNaFeAsが弱いか中程度の相関系である程度の相関を示すか？
• RQ4 XESにおけるFe L3ピーク幅およびスペクトル形状は、これらの鉄系超伝導体における電子相関の度合いをどのように反映しているか？
• RQ5 As 4p状態は価電子帯構造において果たす役割は何か？また、Fe 3d状態の寄与と比べてどう異なるか？

主な発見

• LiFeAsおよびNaFeAsの両方において、フェルミ準位近くの電子状態密度はFe 3d状態が支配的である。
• LiFeAsおよびNaFeAsのI(L2)/I(L3)強度比は、金属的鉄（0.65）に近く、強く相関したFeO（0.55）よりも近く、弱いか中程度の相関が示唆される。
• XESにおけるFe L3ピークの半値全幅（FWHM）は、局在化した状態ではなく、移動性のあるFe 3d電子に一致する。
• リソナントFe L3 XESスペクトルの擬似ボイドフィッティングにより、LiFeAsでは4成分、NaFeAsでも4成分が得られ、主ピークは約705.5 eVに位置し、フェルミ準位に近く一致した。
• 第二導関数によるフェルミ準位の推定値（706.5–706.8 eV）は、曲線フィッティングによる一致値（705.9–706.3 eV）よりも高いが、これは機器の分解能効果と整合的である。
• DFT計算により、Fe 3d状態がフェルミ準位近くの主な寄与を示しており、As 4p状態は価電子帯の底に位置し、すべての調査対象となったFeAsベース化合物で一貫している。