[論文レビュー] The excited state structure of the nitrogen-vacancy center in diamond

Ph. Tamarat, Neil B. Manson+8 more|arXiv (Cornell University)|Oct 13, 2006

Diamond and Carbon-based Materials Research被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、ダイヤモンド中の窒素空位（NV）中心の励起状態構造を、二色レーザーおよびマイクロ波二重共鳴を用いてマッピングした。その結果、外部電場および歪みによって分裂する軌道二重項であることが明らかになった。主な発見は、1つのNV中心においてスピン保存型（サイクリック）およびスピン非保存型（Λ型）遷移が共存可能であり、これが全光的制御による電子スピン制御を可能にすることである。これは、量子情報処理やスピン初期化／読み出しの最適化にとって不可欠である。

ABSTRACT

Optical and microwave double resonance techniques are used to obtain the excited state structure of single nitrogen-vacancy centers in diamond. The excited state is an orbital doublet and it is shown that it can be split and associated transition strengths varied by external electric fields and by strain. A group theoretical model is developed. It gives a good account of the observations and contributes to an improved understanding of the electronic structure of the center. The findings are important for quantum information processing and other applications of the center.

研究の動機と目的

• 量子技術分野において極めて重要であるが、依然として十分に理解されていない窒素空位（NV）中心の3E励起状態の微細構造を解明すること。
• 外部電場および歪みが単一NV中心の励起状態エネルギー準位および遷移強度に与える影響を特定すること。
• スピン保存型（サイクリック）および非スピン保存型（Λ型）光学遷移が1つのNV中心に共存可能かどうかを特定すること。これは、全光的量子制御の前提条件である。
• 観測された電子状態を正確に記述できる群論的モデルを構築し、量子応用のための遷移タイプの最適化を可能にすること。

提案手法

• ±2.88 GHzのサイドバンドを有する二色レーザー励起を用い、基底状態スピン準位（SzおよびSx,Sy）と共通の励起状態準位との間の遷移を共鳴的に駆動することで、3A2–3Eの微細構造をマッピングした。
• 2.88 GHzのマイクロ波二重共鳴を用いて、基底状態スピン準位と励起状態との間の遷移をプローブし、2つの異なる励起状態ブランチの存在を確認した。
• 外部電場および歪みを印加して励起状態エネルギー準位を調整し、遷移強度および分裂の変化を観測した。
• C3v対称性およびスピン軌道結合に基づく群論的モデルを構築し、観測された微細構造、すなわち回避クロスイングおよびスピン混合を説明した。
• 光学およびマイクロ波場を含む七準位モデルを用いたシミュレーションにより、実験スペクトルおよび線幅を再現した。
• 実験的観察と理論的予測を照合することで、モデルが励起状態におけるスピン軌道相互作用および混合を正確に記述していることを検証した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 二色レーザー励起を用いることで、NV中心の3E励起状態の微細構造を実験的に解明できるか？
• RQ2 外部電場および歪みは、NV中心の励起状態におけるエネルギー準位分裂および遷移強度にどのように影響するか？
• RQ3 1つのNV中心において、スピン保存型（サイクリック）および非スピン保存型（Λ型）光学遷移が共存可能か？
• RQ4 スピン軌道結合および回避クロスイングが、遷移の性質およびスピン偏極効率に果たす役割は何か？
• RQ5 電場や歪みなどの外部パラメータを用いて、スピン反転遷移とスピン許可遷移の相対的強度をどの程度まで調整可能か？

主な発見

• NV中心の3E励起状態は、2つの異なるブランチを有する軌道二重項であり、637 nmの二色レーザー励起と2.88 GHzのサイドバンド分離を用いて実験的に解明された。
• サイドバンドスペクトルに観測された2つのスペクトル特徴は0.32 GHzの間隔で分離されており、エネルギー準位図における遷移1–2および3–4に対応し、異なる励起状態準位を示している。
• 1 MV/mの外部電場により励起状態準位が分裂し、上位ブランチではSzスピン特性が強く保たれ（スピン混合が1000分の1未満）、サイクリック遷移が可能となった。
• 下位ブランチでは、非軸対称なスピン軌道結合に起因する回避クロスイングが発生し、Sz–(Sx,Sy)のスピン混合が顕著に増大し、励起下でのスピン偏極が低下した。
• モデルは、低かつ非ゼロの歪みまたは電場においてサイクリック遷移が最適であると予測しており、回避クロスイングを避けることで、平均約30％の最大スピン偏極が達成可能であると示唆している。
• 七準位モデルによる理論的シミュレーションは実験スペクトルを再現し、線幅の広がりがレーザー周波数の揺らぎに起因するものであり、状態固有の広がりによるものではないことを確認した。