[論文レビュー] The Ferroelectric Photo-Groundstate of SrTiO$_3$: Cavity Materials Engineering

Simone Latini, Dongbin Shin+5 more|arXiv (Cornell University)|Jan 27, 2021

Mechanical and Optical Resonators参考文献 1被引用数 15

ひとこと要約

本研究では、第一原理計算を通じて、光学キャビティ内における強い光物質結合が、通常は量子反ピエゾエレクトリックであるSrTiO3に強誘電体基底状態を誘発することを示している。光子の真空中のフラクチュエーションへの結合は、核の量子フラクチュエーションを抑制し、イオンの有効質量を効果的に増大させ、巨視的分極を安定化させる。その結果、平衡状態において強誘電体である新しい光誘導基底状態が実現され、キャビティ工学による量子相の制御に新たな道が開かれる。

ABSTRACT

Optical cavities confine light on a small region in space which can result in a strong coupling of light with materials inside the cavity. This gives rise to new states where quantum fluctuations of light and matter can alter the properties of the material altogether. Here we demonstrate, based on first principles calculations, that such light-matter coupling induces a change of the collective phase from quantum paraelectric to ferroelectric in the SrTiO$_3$ groundstate, which has thus far only been achieved in out-of-equilibrium strongly excited conditions[1, 2]. This is a light-matter-hybrid groundstate which can only exist because of the coupling to the vacuum fluctuations of light, a "photo-groundstate". The phase transition is accompanied by changes in the crystal structure, showing that fundamental groundstate properties of materials can be controlled via strong light-matter coupling. Such a control of quantum states enables the tailoring of materials properties or even the design of novel materials purely by exposing them to confined light.

研究の動機と目的

• 強い光物質結合が、通常は強い核の量子フラクチュエーションのため量子反強誘電体であるSrTiO3に強誘電体相を安定化させられるかを検討すること。
• キャビティ内の光子の真空中フラクチュエーションが、格子内の量子フラクチュエーションを抑制し、平衡状態で巨視的強誘電体状態への相転移を可能にするかを調査すること。
• 量子真空への結合によって、量子材料の基底状態が根本的に変化し、新しいハイブリッド光物質状態のクラスが生じることを示すこと。
• キャビティ結合強度を新たな調整可能なパラメータとして導入し、従来の熱的および量子的相転移境界を超えて拡張されたSrTiO3の再定義された相図を確立すること。

提案手法

• SrTiO3における電子と光子の結合系をモデル化するため、Tamm-Dancoff近似を用いた時間に依存する密度汎関数理論（TDDFT）を採用した。
• PBE汎関数に基づく2次元ポテンシャルエネルギー表面を用い、強誘電体の軟モード（FES）とキャビティ光子との結合をマッピングした。
• Kuboの線形応答理論を用い、外部電場を強誘電性のプローブとして用いて、異なるキャビティ結合強度および温度下でのFESモードの周波数応答を計算した。
• 反強誘電体から強誘電体への相転移の兆候として、FESモード周波数の最小値の変化を追跡し、軟化および硬化の挙動から相転移温度を同定した。
• キャビティ内および外での基底状態および第一励起状態の軌道に依存する電子密度をシミュレートし、キャビティドレッシングが電子構造に与える影響を可視化した。
• キャビティ結合強度を新たな次元として導入し、従来の温度駆動相境界を超えて拡張された再定義された相図を構築した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 光学キャビティ内における強い光物質結合が、通常は量子反強誘電体であるSrTiO3に強誘電体基底状態を誘起できるか？
• RQ2 キャビティ光子の真空中フラクチュエーションは、格子内の核の量子フラクチュエーションをどのように抑制し、巨視的分極を安定化させるか？
• RQ3 キャビティ結合がイオンの有効質量にどの程度の影響を与え、強誘電体相の安定性に寄与するか？
• RQ4 非平衡励起に依存する一時的状態ではなく、平衡状態で反強誘電体から強誘電体への相転移を誘起できるか？
• RQ5 キャビティ結合強度を新たなパラメータとして組み込むことで、有限温度においてSrTiO3の相図はどのように再構築されるか？特に、高温領域での挙動に注目する。

主な発見

• SrTiO3の強誘電体軟モードがキャビティ光子と結合することで、TiおよびOイオンの有効質量が増大し、核の量子フラクチュエーションが抑制され、イオンが効果的に局在化して強誘電体状態が安定化する。
• 外部励起なしに、真空中の光のフラクチュエーションへの結合によって、平衡状態で強誘電体である新しい光誘導基底状態が出現する。
• 反強誘電体から強誘電体への相転移は、強誘電体軟モード周波数の最小値の変化によって示され、キャビティ結合強度の増大に伴いその位置がシフトする。
• キャビティ結合強度の増大に伴い相転移温度が低下し、量子反強誘電体状態が抑制され、より高い温度でも強誘電体相が安定することが示された。
• キャビティ結合強度を新たな調整可能な次元として導入することで、SrTiO3の相図が拡張され、光学キャビティ工学による基底状態の制御が可能になった。
• 有限温度でも、熱的フラクチュエーションが量子的フラクチュエーションを上回る状況においても、キャビティ誘起強誘電性の効果が持続することを示し、その頑健性を確認した。