[論文レビュー] The impact of nitrogen doping on the linear and nonlinear terahertz response of graphene

Roozbeh Anvari, E. Zaremba+1 more|arXiv (Cornell University)|Jun 10, 2021

Graphene research and applications参考文献 71被引用数 5

ひとこと要約

本研究は、長さゲージにおける密度行列アプローチと密度汎関数タイトバインディング（DFTB）を用いて、窒素ドーピングがグラフェンの線形および非線形テラヘルツ（THz）応答に与える影響を調査している。置換型窒素ドーピングは吸着型窒素よりもより正接的（parabolic）な伝導帯を誘導し、バンド構造の変更が強いため、THz移動度と非線形応答が顕著に向上することが判明した。

ABSTRACT

It is well known that impurities play a central role in the linear and nonlinear response of graphene at optical and terahertz frequencies. In this work, we calculate the bands and intraband dipole connection elements for nitrogen-doped monolayer graphene using a density functional tight binding approach. Employing these results, we calculate the linear and nonlinear response of the doped graphene to terahertz pulses using a density-matrix approach in the length gauge. We present the results for the linear and nonlinear mobility as well as third harmonic generation in graphene for adsorbed and substitutional nitrogen doping for a variety of doping densities. We show that the conduction bands are more parabolic in graphene structures with substitutional nitrogen doping than for those with adsorbed nitrogen. As a result, substitutional doping has a greater impact on the terahertz mobility and nonlinear response of graphene than adsorbed nitrogen does.

研究の動機と目的

• 単層グラフェンの線形および非線形テラヘルツ応答に及ぼす窒素ドーピングの影響を理解すること。
• THz励起下での非完璧（欠陥を含む）グラフェンにおけるキャリアダイナミクスに関する包括的な理論的研究の不足に対処すること。
• 吸着型と置換型窒素ドーピングが電子構造およびTHz応答に与える影響を区別すること。
• ドーピングに起因するバンド構造の変化が、イントラバンド電流、移動度、および高次周波数生成にどのように影響するかを定量化すること。

提案手法

• 置換型窒素ドーピンググラフェン系の平衡原子構造、エネルギー分散、およびブロッホ状態を計算するために、密度汎関数タイトバインディング（DFTB）を用いた。
• 得られたバンド構造および接続行列要素を密度行列形式に組み込み、パルス状THz場下でのキャリアダイナミクスをモデル化した。
• 密度行列アプローチにおいて長さゲージを適用し、イントラバンド電流および誘電応答を正確に計算した。
• さまざまなドーピング密度および化学ポテンシャルに対して、線形および非線形光学応答（第3高調波生成を含む）をシミュレートした。
• 異なるバンド構造および有効質量を分析することで、吸着型と置換型窒素配置を区別した。
• キャリア緩和をモデル化するために現象的散乱率を組み込みつつ、欠陥に起因するバンド構造の変化を保持した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 吸着型と置換型の窒素ドーピング配置が、グラフェンのバンド構造にどのように影響するか？
• RQ2 吸着型と置換型窒素ドーピングが、グラフェンの線形および非線形テラヘルツ移動度に与える相対的影響は何か？
• RQ3 吸着型と置換型窒素ドーピンググラフェンにおける伝導帯の曲率および有効質量はどのように異なるか？
• RQ4 窒素ドーピングは、THz励起下でグラフェンの第3高調波生成をどの程度強化するか？
• RQ5 化学ポテンシャルおよび欠陥密度の変化が、ドーピングされたグラフェンにおける非線形応答にどのように影響するか？

主な発見

• 置換型窒素ドーピングは、吸着型窒素よりもグラフェンにおける伝導帯をより正接的（parabolic）にし、有効質量が小さくなり、キャリア移動度が向上する。
• バンド分散の変更に起因して、非線形テラヘルツ応答（第3高調波生成を含む）は、置換型ドーピンググラフェンにおいて吸着型ドーピング系よりも顕著に強くなる。
• 吸着型窒素はバンド構造の歪みが最小限であり、THz移動度および非線形性への影響が置換型ドーピングに比べて弱い。
• 置換型ドーピンググラフェンでは、ドーピング密度の増加に伴い線形移動度が向上するが、吸着型窒素ドーピングでは移動度の向上は顕著でない。
• 計算された第3高調波生成効率は、置換型系でより高く、非線形THzデバイスへの応用可能性が高まることを示唆している。
• 本研究は、欠陥に起因するバンド構造の変化（特にバンドギャップの開口および曲率の変更）が、単なる散乱効果を越えてTHz応答を決定づける主要因であることを確認した。