[論文レビュー] The influence of impurities on the charge carrier mobility of small molecule organic semiconductors

Pascal Friederich, Artem Fediai+11 more|arXiv (Cornell University)|Aug 30, 2019

Organic Electronics and Photovoltaics参考文献 42被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、多スケール計算モデルを用いて、不純物（特に水および水-酸素複合体）が非晶質小分子有機半導体における電荷キャリア移動度に与える影響を調査した。その結果、これらの不純物がバンドギャップ内に深く、不純物由来のトラップ状態を生成し、電子およびホールの移動度を著しく低下させることを明らかにした。特に分子酸素は、広く使用されている材料において性能を制限するほど深いトラップ状態を生成することが分かった。

ABSTRACT

Amorphous organic semiconductors based on small molecules and polymers are used in many applications, most prominently organic light emitting diodes (OLEDs) and organic solar cells. Impurities and charge traps are omnipresent in most currently available organic semiconductors and limit charge transport and thus device efficiency. The microscopic cause as well as the chemical nature of these traps are presently not well understood. Using a multiscale model we characterize the influence of impurities on the density of states and charge transport in small-molecule amorphous organic semiconductors. We use the model to quantitatively describe the influence of water molecules and water-oxygen complexes on the electron and hole mobilities. These species are seen to impact the shape of the density of states and to act as explicit charge traps within the energy gap. Our results show that trap states introduced by molecular oxygen can be deep enough to limit the electron mobility in widely used materials.

研究の動機と目的

• 非晶質小分子有機半導体における不純物によって引き起こされる電荷トラップの微視的起源を理解すること。
• 水や水-酸素複合体を含む一般的な不純物の化学的性質および電子的影響を特定すること。
• これらの不純物が状態密度にどのように影響を与え、電荷輸送特性を劣化させるかを定量化すること。
• 高性能有機半導体において電子移動度が不純物由来のトラップにより特に制限される理由を説明すること。

提案手法

• 量子化学計算とキネティックモンテカルロシミュレーションを組み合わせた多スケールモデリング手法。
• 不純物ドーピングされた有機半導体の電子構造を特定するための密度汎関数理論（DFT）計算。
• 非晶質有機半導体マトリックス内での水および水-酸素複合体のモデリングを通じて、エネルギー的および構造的影響を評価。
• 不純物存在下での状態密度（DOS）の計算を行い、トラップ形成を分析。
• キネティックモンテカルロ法を用いた電荷輸送のシミュレーションにより、電子およびホール移動度を抽出。
• 不純物濃度および種類を系統的に変化させ、それらが移動度およびDOSの形状に与える影響を評価。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 水分子および水-酸素複合体は、非晶質小分子有機半導体における状態密度にどのように影響を与えるか？
• RQ2 一般的な有機半導体において、分子酸素が引き起こすトラップ状態のエネルギー的深さはどの程度か？
• RQ3 なぜこれらの材料において電子移動度はホール移動度よりも不純物の影響を強く受けるのか？
• RQ4 深くトラップ状態を持つ不純物は、実用的な有機半導体デバイスにおける電荷輸送をどの程度制限するか？
• RQ5 不純物の存在は、不規則な有機系における電荷キャリアの分布および局在性をどのように変化させるか？

主な発見

• 水分子および水-酸素複合体は、有機半導体のバンドギャップ内に明確な電荷トラップとして作用し、電子およびホール移動度を低下させる。
• 分子酸素は、広く使用されている小分子有機半導体において、電子移動度を著しく制限するほど深いトラップ状態を生成する。
• 不純物の存在により、状態密度の形状が顕著に変化し、バンド端に向かって分布が広がり、尾を引くようになる。
• 不純物由来のトラップは、電子輸送に対してホール輸送よりも顕著に悪影響を及ぼすため、移動度劣化の非対称性が説明できる。
• 本モデルは、移動度低下の実験的傾向を定量的に再現しており、特定の不純物が性能を制限する主要因であることを裏付けた。
• 酸素由来の不純物でさえ、低濃度であっても深くトラップを形成するため、電子移動度の著しい低下を引き起こす。