[論文レビュー] The LDA+DMFT Approach to Materials with Strong Electronic Correlations

Karsten Held, I. A. Nekrasov+8 more|arXiv (Cornell University)|Dec 5, 2001

Physics of Superconductivity and Magnetism参考文献 1被引用数 7

ひとこと要約

この論文は、強相関材料（遷移金属酸化物やf電子系を含む）を正確にモデル化するため、密度汎関数理論（LDA）と動的平均場理論（DMFT）を組み合わせた第一原理的手法であるLDA+DMFTを提案する。DMFTソルバーの選択（量子モンテカルロ法（QMC）または非交差近似（NCA））が結果に顕著な影響を与えることが示され、LDA+DMFT(QMC)はLa1-xSrxTiO3における光電子分光スペクトルと優れた一致を示し、V2O3におけるモット＝ハッブル金属絶縁体転移およびCeにおける体積収縮を正しく捉えている。

ABSTRACT

LDA+DMFT is a novel computational technique for ab initio investigations of real materials with strongly correlated electrons, such as transition metals and their oxides. It combines the strength of conventional band structure theory in the local density approximation (LDA) with a modern many-body approach, the dynamical mean-field theory (DMFT). In the last few years LDA+DMFT has proved to be a powerful tool for the realistic modeling of strongly correlated electronic systems. In this paper the basic ideas and the set-up of the LDA+DMFT(X) approach, where X is the method used to solve the DMFT equations, are discussed. Results obtained with X=QMC (quantum Monte Carlo) and X=NCA (non-crossing approximation) are presented and compared. By means of the model system La$_{1-x}$Sr$_{x}$TiO$_{3}$ we show that the method X matters qualitatively and quantitatively. Furthermore, we discuss recent results on the Mott-Hubbard metal-insulator transition in the transition metal oxide V$_2$O$_3$ and the $α$-$γ$ transition in the 4f-electron system Ce.

研究の動機と目的

• 遷移金属酸化物や希土類化合物のような実材料における強い電子相関を記述できる第一原理的計算フレームワークの開発。
• 局所的クーロン相互作用がバンド幅と同等に大きい材料において、標準的なLDAの限界を克服すること。
• 第一原理的バンド構造法と高度な多体理論を統合し、電子的性質の定量的・定性的な予測の精度を向上させること。
• 量子モンテカルロ法（QMC）と非交差近似（NCA）の2種類のDMFTソルバーの性能を、スペクトル的および熱力学的性質の予測において比較すること。
• V2O3におけるモット＝ハッブル金属絶縁体転移やCeにおけるα–γ体積収縮といった実験的に観測された現象の微視的解釈を提供すること。

提案手法

• 局所密度近似（LDA）を用いて電子バンド構造を計算し、強相関を動的平均場理論（DMFT）で取り入れる。
• DMFTの非相互作用基底状態として第一原理的LDA入力を用い、局所的クーロン相互作用Uとフントの結合Jを自己無撞着に埋め込む。
• DMFTインピーダンス問題の2種類の異なるソルバーを採用：高精度で確率的解法である量子モンテカルロ法（QMC）、高速で解析的処理が可能な非交差近似（NCA）。
• バンド構造と相関自己エネルギーの整合性を確保するため、自己無撞着なLDA+DMFT(X)反復を適用する。
• スペクトル関数、準粒子重み、相関エネルギーを用いて電子構造および相転移を分析する。
• La1-xSrxTiO3、V2O3、Ceといったモデル系に適用し、スペクトル的特徴および体積依存相転移に注目する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 DMFTソルバーの選択（QMC対NCA）が、相関材料における予測された電子構造およびスペクトル的性質にどのように影響を与えるか？
• RQ2 LDA+DMFTは、La1-xSrxTiO3のような遷移金属酸化物における実験的光電子分光スペクトルを定量的に再現できるか？
• RQ3 LDA+DMFTはV2O3におけるモット＝ハッブル金属絶縁体転移を正しく記述できるか？また、その転移を再現するためのハッブルUの値は何か？
• RQ4 電子相関がセリウムにおけるα–γ体積収縮を駆動する役割を果たすメカニズムは何か？また、フェルミ準位における準粒子ピークにどのように影響を与えるか？
• RQ5 LDA+DMFTは、強相関系に現れるKondo型エネルギースケールおよびそれに伴う有効質量増大を捉えることができるか？

主な発見

• La0.94Sr0.06TiO3におけるLDA+DMFT(QMC)の結果は、実験的光電子分光スペクトルと優れた一致を示し、本手法の予測能力を裏付けている。
• V2O3において、LDA+DMFT(QMC)はハッブルU ≈ 5 eVでモット＝ハッブル金属絶縁体転移を予測しており、実験的光電子分光およびX線吸収スペクトルと整合的である。
• V2O3の順磁的相ではスピン状態S = 1であり、egπegπとegπag状態の間で顕著な軌道混合が見られ、最近の実験的観測と一致している。
• Ceにおいて、LDA+DMFT(QMC)とLDA+DMFT(NCA)の両方が、α相からγ相に移行する際のフェルミ準位における準粒子ピークの著しい低減を再現しており、強い相関効果を示している。
• 準粒子ピークの低減は、相関エネルギーの負の曲率および全エネルギーの浅い極小値と相関しており、Kondo体積収縮またはモット転移モデルに類似した駆動機構を示唆している。
• LDA+DMFTは、現在、制御された近似のもとでモット＝ハッブル転移、重フェルミオン行動、f電子系を同等に扱える唯一の第一原理的手法である。