[論文レビュー] The mechanism of high harmonic generation in liquid alcohol

Oliver Alexander, Jonathan C. T. Barnard+11 more|arXiv (Cornell University)|Feb 25, 2022

Spectroscopy and Quantum Chemical Studies被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、破壊閾値未満の少数周期、キャリアエンvelope位相制御レーザーパルスを用いて液体イソプロパノールにおける高次高調波発生（HHG）を実証し、XUV発光を50 eVまで達成した。メカニズムは強場再結合であると特定され、液体環境における電子散乱が高調波スペクトルに符号化されており、気相と比較して縮小された散乱断面積のイン・スイット測定が可能となった。

ABSTRACT

The observation of non-perturbative harmonic emission in solids from ultrashort laser pulses [1] sparked a wave of studies [2,3] as a probe of charge carrier dynamics in solids under strong fields and a route to extreme ultraviolet (XUV) attosecond photonic devices [4]. High harmonic generation (HHG) in liquids [5,6] is far less explored, despite their relevance to biological media, and the mechanism is hotly debated. Using few-cycle pulses below the breakdown threshold, we demonstrate HHG in alcohol with data showing carrier-envelope-phase-dependent XUV spectra extending to 50 eV from isopropanol. We study the mechanism of the harmonic emission through its dependence on the driving field and find it to be consistent with a strong-field recombination mechanism. This maps emitted photon energy to the electron trajectories. We explore the role of the liquid environment in scattering the trajectories and find evidence that information on electron scattering from neighbouring molecules is encoded in the harmonic spectra. Using simulations we exploit this to estimate the scattering cross section and we confirm that the cross-section in liquid isopropanol is significantly reduced compared to vapour. Our findings suggest an extit{in situ} measurement strategy for retrieving accurate values of scattering cross sections in liquids, and also a pathway to liquid-based attosecond XUV devices.

研究の動機と目的

• 液体アルコールにおける高次高調波発生（HHG）のメカニズムを、特に非摂動的領域で調査すること。
• 液体におけるHHGが、気体や固体と同様に強場再結合メカニズムに従うかどうかを特定すること。
• 密度の高い液体環境が電子ダイナミクスおよび高調波発生に与える影響を調査すること。
• 実験的HHGスペクトルとシミュレーションの比較を通じて、液体中での正確な散乱断面積を抽出すること。
• HHGをプローブとして用いることで、凝縮相における電子-分子散乱のイン・スイット測定の道筋を確立すること。

提案手法

• 100–350 µJのエネルギーを有する少数周期、CEP制御、1.8 µmのレーザーパルスを真空中の<2 µmの厚さの液体イソプロパノール膜に集光する。
• 高調波発光は金属吸収端（Al、Zr、Sn）を用いたキャリブレーション（15、25、55、72 eV）を施したフラットフィールドXUV分光計で検出する。
• ビリヤードボールモデルを用いて、古典的軌道に沿った電子の散乱を回避する確率を計算する：$ p_{\text{n.s.}} = e^{-\rho_N k \tau \bar{v}} $、ここで$ \rho_N $は数密度、$ k $は液体効果を補正する経験的断面積のスケーリング係数、$ \bar{v} $は平均速度である。
• 単位時間あたりの散乱確率は$ p_{\text{scat}}(t) = \rho_N k \tau v(t) $としてモデル化され、$ \tau $は有効断面積、$ v(t) $は軌道速度である。
• 数値シミュレーションでは、分散、回折、非線形性、プラズマ位相ずれを含む、回転対称性を有する3次元分離ステップ法により前方マクスウェル方程式を解く。
• 単一原子のHHG双極子モーメントは、運動量および生成時刻の積分を強場近似と位相定常法を用いて計算し、密度、吸収、回折を考慮した空間的積分を実行する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 液体アルコールにおける高次高調波発生は、気体や固体と同様に強場再結合メカニズムに従うのか？
• RQ2 高い分子密度および短い分子間距離を特徴とする密度の高い液体環境は、電子軌道および高調波発生にどのように影響を与えるのか？
• RQ3 高調波スペクトルは、液体中における電子-分子散乱、特に散乱断面積に関する情報を符号化できるのか？
• RQ4 スクリーニング、相関、交換効果のため、液体中における散乱断面積は気相反に比べてどの程度低減されるのか？
• RQ5 実験的HHGスペクトルをシミュレーションと比較することで、液体中での正確な散乱断面積を推定できるのか？

主な発見

• 少数周期パルスを用いて破壊閾値未満の条件下で、液体イソプロパノールにおける高次高調波発生が50 eVの光子エネルギーまで観測された。
• 高調波スペクトルはキャリアエンvelope位相依存性を示し、非摂動的かつ再結合駆動のメカニズムであることを確認した。
• シミュレーションと実験の比較から、液体相における電子散乱は気相反に比べて有効散乱断面積を約2.5倍低減していると推定された。
• シミュレーションから得られた液体イソプロパノールの散乱断面積は、経験的気相反値よりも顕著に低く、強いスクリーニングおよび相関効果を示唆している。
• 高調波カットオフエネルギーはレーザー強度に比例して線形に増加し、古典的カットオフ則$ \tilde{\text{E}}_{\text{max}} = I_{\text{pot}} + 3.17U_{\text{ponder}} $と整合的であり、再結合ダイナミクスを支持する。
• 時間的アポダイゼーションは長距離軌道の抑制に効果的であり、マクロな高調波場計算における計算コストを削減しながらも、精度を保持した。