[論文レビュー] The Mott insulator LaTiO_3 in heterostructures with SrTiO_3 is metallic

H. Ishida, A. Liebsch|ArXiv.org|Nov 4, 2007

Electronic and Structural Properties of Oxides被引用数 24

ひとこと要約

本稿は、SrTiO₃基板に起因するテトラゴナル格子歪みによって、LaTiO₃/SrTiO₃スーパーラティスにおけるLaTiO₃が強い相関金属であることを示している。これはMott絶縁体ではなく、Ti 3d t₂gバンド幅が拡大され、t₂g結晶場分割が逆転することで、臨界クーロン相互作用U_cが現実的な値（約5 eV）を超えるためである。その結果、界面に限らずLaTiO₃層全体に金属的性質が安定化する。

ABSTRACT

It is shown that LaTiO_3 in superlattices with SrTiO_3 is not a Mott insulator but a strongly correlated metal. The tetragonal lattice geometry imposed by the SrTiO_3 substrate leads to an increase of the Ti 3d t2g band width and a reversal of the t2g crystal field relative to the orthorhombic bulk geometry. Using dynamical mean field theory based on finite-temperature multi-band exact diagonalization we show that, as a result of these effects, local Coulomb interactions are not strong enough to induce a Mott transition in tetragonal LaTiO_3. The metalicity of these heterostructures is therefore not an interface property but stems from all LaTiO_3 planes.

研究の動機と目的

• LaTiO₃/SrTiO₃スーパーラティスにおけるLaTiO₃が、構造的歪みによってMott絶縁体のまま保たれるか、金属的になるかを特定すること。
• SrTiO₃基板が引き起こすテトラゴナル結晶構造が、LaTiO₃の電子構造および相関効果に与える影響を調査すること。
• 実験で観察された金属的性質が、LaTiO₃層の体積的性質か、界面に限定されたものかを明確にすること。
• テトラゴナルLaTiO₃における結晶場分割の逆転とバンド幅拡大が、Mott転移を抑制する役割を果たすメカニズムを解明すること。
• 構造的歪みから酸化物ヘテロ構造における相関金属性へとつながる理論的枠組みを確立すること。

提案手法

• VASPを用いたab initio電子構造計算。プロジェクター補完波法とGGA関数を用い、SrTiO₃基板上に形成されたテトラゴナルLaTiO₃構造を最適化。
• 有限温度多電子状態ダイナミカル平均場理論（DMFT）を用い、正確な対角化（ED）をインポジットソルバーとして強相関電子系を扱う。
• スピン反転およびペア交換相互作用を正確に扱える、完全なヘンズ結合を含む多電子EDソルバーを用い、符号問題を回避。
• U値を変化させた状態での、テトラゴナルLaTiO₃（スーパーラティスおよびボトムライクな幾何構造）と正方晶ボトムLaTiO₃のスペクトル関数および軌道占有数を比較。
• t₂g状態密度およびa_{g}とe'_{g}基底における軌道極化度を分析し、結晶場逆転の影響を評価。
• Uを系統的に変化させ、テトラゴナルおよび正方晶相における臨界Mott転移点U_cを特定。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 LaTiO₃/SrTiO₃スーパーラティスにおけるLaTiO₃のテトラゴナル歪みが、ボトム正方晶LaTiO₃に見られるMott絶縁状態を抑制するか？
• RQ2 テトラゴナルLaTiO₃におけるt₂g結晶場分割の逆転が、Mott転移に必要な臨界クーロン相互作用U_cに与える影響は？
• RQ3 実験で観察された金属的性質は、界面効果に起因するのか、それともLaTiO₃層の体積的性質に起因するのか？
• RQ4 テトラゴナル相におけるバンド幅拡大は、Mott局在化への傾向をどの程度低下させるか？
• RQ5 軌道極化度およびヘンズ結合は、歪んだペロブスカイトにおける金属的状態の安定化にどのような役割を果たすか？

主な発見

• SrTiO₃基板に起因するLaTiO₃のテトラゴナル歪みにより、Ti 3d t₂gバンド幅は正方晶相と比較して約30%拡大する。
• テトラゴナル相ではt₂g結晶場分割の符号が逆転し、大きさも小さくなるため、非相互作用系においては軌道極化度が弱まる。
• テトラゴナルLaTiO₃におけるMott転移の臨界クーロンエネルギーU_cは6 eV以上に達するが、現実的なU ≈ 5 eVでは、金属的状態に位置づけられる。
• U = 5.5 eVのとき、テトラゴナルスラブ幾何構造は金属的であり、Fermi準位付近にd_{xy}およびd_{xz,yz}バンドからの伝導状態が存在するが、正方晶相ではU = 5 eVで絶縁体状態を示す。
• テトラゴナル相における軌道占有数は、d_{xy}（a_g）バンドがFermi準位よりも上に押し上げられ、縮退したd_{xz,yz}（e'_g）バンドが強化されたクーロン反発により1/4占有度に駆動される。
• 金属的性質は界面に限定されておらず、界面およびボトムライクTi面の両方が、電荷移動と構造的歪みの共同作用により金属的であるため、LaTiO₃層全体にわたって拡張する。