[論文レビュー] The Open DAC 2023 Dataset and Challenges for Sorbent Discovery in Direct Air Capture

Anuroop Sriram, Sihoon Choi+7 more|arXiv (Cornell University)|Nov 1, 2023

Metal-Organic Frameworks: Synthesis and Applications被引用数 4

ひとこと要約

本論文は、これまでで最大のDFTレベルのMOF吸着特性データセットであるOpen DAC 2023 (ODAC23)を紹介する。このデータセットは、CO₂および/またはH₂Oを吸着した8,400種のMOFについて、3800万件以上のDFT計算を含んでおり、直接大気捕集用吸着剤の発見に向けた高精度な機械学習モデルの構築を可能にする。GemNet-OCやEquiformerV2といった最先端のモデルは、エネルギー予測誤差が0.02 eV未塔であり、構造的リラクゼーションの予測においても高い精度を示した。

ABSTRACT

New methods for carbon dioxide removal are urgently needed to combat global climate change. Direct air capture (DAC) is an emerging technology to capture carbon dioxide directly from ambient air. Metal-organic frameworks (MOFs) have been widely studied as potentially customizable adsorbents for DAC. However, discovering promising MOF sorbents for DAC is challenging because of the vast chemical space to explore and the need to understand materials as functions of humidity and temperature. We explore a computational approach benefiting from recent innovations in machine learning (ML) and present a dataset named Open DAC 2023 (ODAC23) consisting of more than 38M density functional theory (DFT) calculations on more than 8,400 MOF materials containing adsorbed $CO_2$ and/or $H_2O$. ODAC23 is by far the largest dataset of MOF adsorption calculations at the DFT level of accuracy currently available. In addition to probing properties of adsorbed molecules, the dataset is a rich source of information on structural relaxation of MOFs, which will be useful in many contexts beyond specific applications for DAC. A large number of MOFs with promising properties for DAC are identified directly in ODAC23. We also trained state-of-the-art ML models on this dataset to approximate calculations at the DFT level. This open-source dataset and our initial ML models will provide an important baseline for future efforts to identify MOFs for a wide range of applications, including DAC.

研究の動機と目的

• 直接大気捕集（DAC）における現実的な湿度および温度条件下で、MOFの正確で高スループットな計算スクリーニングのニーズに対応すること。
• 古典的力場や既存のデータベースの限界を克服し、CO₂およびH₂Oの両方の吸着に対して、MOFでDFTレベルの精度を提供すること。
• 8,400種のMOFについて、構造的リラクゼーションと吸着エネルギーの両方を含む包括的かつオープンソースのデータセットを構築し、大規模な機械学習を用いた材料発見を可能にすること。
• DFTレベルのエネルギーおよび力の予測に特化した最先端のグラフニューラルネットワークを訓練・ベンチマーク化し、MOF吸着剤の迅速かつ正確な仮想スクリーニングを促進すること。

提案手法

• DFTレベルの精度を有する密度汎関数理論を用いて、CO₂および/またはH₂Oを吸着した8,400種のMOF構造について、3800万件以上のDFT計算を実施した。
• 吸着状態下での格子および原子の再配置を捉えるために、MOF-吸着体系の完全な構造的リラクゼーションを実施した。
• 比較的分析のため、DDEC点電荷およびEwald和を用いて、古典的力場（UFF4MOFにTraPPEおよびSPC/Eモデルを組み合わせたもの）をキャリブレーションした。
• ODAC23データセット上で、SchNet、DimeNet++、GemNet-OC、PaiNN、eSCN、EquiformerV2といった最先端のグラフニューラルネットワークモデルを訓練し、エネルギーおよび力の予測を実施した。
• 平均絶対誤差（MAE）、エネルギー閾値内（EwT）、距離閾値内平均（ADwT）、力閾値未満（FbT）といった指標を用いて、構造的精度を評価した。
• IS2REおよびIS2RSタスクを解くために、機械学習ベースのリラクゼーションにL-BFGS最適化を用い、直接IS2RE予測を代替手法として採用した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 大規模かつDFTレベルの正確なMOF-吸着体系データセットは、直接大気捕集材料における吸着エネルギーおよび構造的リラクゼーションの予測に、より優れた機械学習モデルの構築を可能にするか？
• RQ2 最先端のグラフニューラルネットワークは、CO₂およびH₂Oの両方を吸着したMOFにおいて、DFTレベルのエネルギーおよび力の予測にどの程度の精度を示すか。特に、競合する二成分状態下での性能は？
• RQ3 開かれた金属サイトや複雑な相互作用を有するMOFにおいて、古典的力場はDFTと比較して、どの程度吸着エネルギーおよび構造的リラクゼーションを正確に捉えられていないか？
• RQ4 CO₂およびH₂Oの両方の吸着データを含めることで、DAC用吸着剤発見における機械学習モデルの一般化能力および予測精度にどのような影響を与えるか？
• RQ5 ODAC23で訓練された高精度な機械学習モデルは、従来のDFT法や力場法と比較して、より高速かつ信頼性の高い仮想スクリーニングを可能にするか？

主な発見

• ODAC23データセットは、CO₂および/またはH₂Oを吸着した8,400種のMOFについて、3800万件以上のDFT計算を含んでおり、同種のデータセットとしてはこれまでで最大である。
• 最も性能の優れた機械学習モデル（GemNet-OC、eSCN、EquiformerV2）は、リラックスした構造のDFTエネルギー予測において、平均絶対誤差（MAE）が0.02 eV未満を達成した。
• 構造的リラクゼーションの観点では、最良のモデルが、DFTでリラックスされた構造からの原子位置の距離が0.1 Å以内に収まる割合（ADwT）を90％以上達成した。
• 力閾値未満（FbT）指標によると、予測されたリラックス構造の85％以上が、最大1原子あたり50 meV/Å未満の力を持つことを示し、局所エネルギー最小値に収束していることを裏付けた。
• このデータセットにより、直接的に有望なDAC特性を示すMOFの特定が可能となり、特に湿った条件下でも高いCO₂吸着量と良好な選択性を示す材料の同定が可能になった。
• データセットおよび訓練済みモデルのオープンソース公開により、今後のMOFを基盤とする直接大気捕集および材料発見分野における研究のための重要なベンチマークが提供された。