[論文レビュー] The perovskite/transport layer interfaces dominate non-radiative recombination in efficient perovskite solar cells

Martin Stolterfoht, Pietro Caprioglio+13 more|arXiv (Cornell University)|Oct 2, 2018

Perovskite Materials and Applications参考文献 68被引用数 240

ひとこと要約

本研究は、様々な CTL にわたるペロブスカイト/輸送層界面における非輻射的界面再結合を定量化し、これらの界面が主に V_OC を制限し、これらの界面での選択性が放射限界へ近づく上で重要であることを示している。

ABSTRACT

Charge transport layers (CTLs) are key components of diffusion controlled perovskite solar cells, however, they can induce additional non-radiative recombination pathways which limit the open circuit voltage (V_OC) of the cell. In order to realize the full thermodynamic potential of the perovskite absorber, both the electron and hole transport layer (ETL/HTL) need to be as selective as possible. By measuring the quasi-Fermi level splitting (QFLS) of perovskite/CTL heterojunctions, we quantify the non-radiative interfacial recombination current for a wide range of commonly used CTLs, including various hole-transporting polymers, spiro-OMeTAD, metal oxides and fullerenes. We find that all studied CTLs limit the V_OC by inducing an additional non-radiative recombination current that is significantly larger than the loss in the neat perovskite and that the least-selective interface sets the upper limit for the V_OC of the device. The results also show that the V_OC equals the internal QFLS in the absorber layer of (pin, nip) cells with selective CTLs and power conversion efficiencies of up to 21.4%. However, in case of less selective CTLs, the V_OC is substantially lower than the QFLS which indicates additional losses at the contacts and/or interfaces. The findings are corroborated by rigorous device simulations which outline several important considerations to maximize the V_OC. This work shows that the real challenge to supress non-radiative recombination losses in perovskite cells on their way to the radiative limit lies in the suppression of carrier recombination at the perovskite/CTL interfaces.

研究の動機と目的

• さまざまな電荷輸送層（CTLs）がペロブスカイト界面での非輻射再結合に与える影響を評価する。
• 準フェルミ準位分裂（QFLS）測定によって界面の非輻射電流を定量化する。
• CTL選択性が吸収体の QFLS と比較して開放回路電圧（V_OC）をどのように支配するかを明らかにする。
• ペロブスカイト電池で放射限界に近づくための CTL 選択の最適化に向けた指針を提供する。

提案手法

• ペロブスカイト/CTLヘテロ構造の準フェルミ準位分裂（QFLS）を測定して非輻射界面再結合電流を定量化する。
• ホール輸送高分子、spiro-OMeTAD、金属酸化物、フラーレンを含む幅広いCTLを試験する。
• 選択的な CTL と非選択的な CTL を用いたデバイスで、V_OC を吸収体 QFLS と比較する。
• 界面再結合が V_OC に与える影響を解釈するためにデバイスシミュレーションを用い、最適化を導く。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 異なるペロブスカイト/CTL界面はどれだけの非輻射再結合を誘発するか？
• RQ2 CTL選択性は、吸収体内部の QFLS と比較して開放回路電圧をどの程度制限するか？
• RQ3 選択的な CTL は V_OC を吸収体の QFLS に一致させ、放射限界に近づけるか？
• RQ4 界面再結合を抑制して V_OC を最大化するために、シミュレーションはどんな指針を示すか？
• RQ5 非輻射的界面損失の低減と相関する識別可能な CTL 特性はあるか？

主な発見

• 調査対象のすべての CTL は、純粋なペロブスカイトの損失を上回る追加の非輻射界面再結合を誘発する。
• 最も非選択的な界面がデバイスの V_OC の上限を定める。
• CTL が選択的な場合、(pin, nip) セルの吸収体における内部 QFLS に V_OC が等しくなり、効率は最大で 21.4% に達する。
• 選択性が低い CTL では V_OC が QFLS より著しく低く、接触/界面での追加損失を示している。
• 厳密なデバイスシミュレーションは、V_OC を最大化するにはペロブスカイト/CTL界面での再結合を抑制する必要があることを裏付けている。