[論文レビュー] The quantum Goldilocks effect: on the convergence of timescales in quantum transport

Seth Lloyd, Masoud Mohseni+2 more|arXiv (Cornell University)|Nov 21, 2011

Spectroscopy and Quantum Chemical Studies参考文献 7被引用数 26

ひとこと要約

本稿は、自然選択が量子コherenceとデcohエアエンスの timescales をバランスさせることで、光合成における量子輸送を最適化する『量子ゴールディLOCKS効果』を提唱する。この原理により、エネルギー移動効率がほぼ100％に達する。最適な効率は、デcohエアエンス率がエネルギー分裂と一致するとき、つまり1つの次元なしパラメータ Λ ≈ 1 であるときに達成され、多様な環境条件下でも頑健で効率的な輸送が可能になる。

ABSTRACT

Excitonic transport in photosynthesis exhibits a wide range of time scales. Absorption and initial relaxation takes place over tens of femtoseconds. Excitonic lifetimes are on the order of a nanosecond. Hopping rates, energy differences between chromophores, reorganization energies, and decoherence rates correspond to time scales on the order of picoseconds. The functional nature of the divergence of time scales is easily understood: strong coupling to the electromagnetic field over a broad band of frequencies yields rapid absorption, while long excitonic lifetimes increase the amount of energy that makes its way to the reaction center to be converted to chemical energy. The convergence of the remaining time scales to the centerpoint of the overall temporal range is harder to understand. In this paper we argue that the convergence of timescales in photosynthesis can be understood as an example of the `quantum Goldilocks effect': natural selection tends to drive quantum systems to the degree of quantum coherence that is `just right' for attaining maximum efficiency. We provide a general theory of optimal and robust, efficient transport in quantum systems, and show that it is governed by a single parameter.

研究の動機と目的

• 幅広い初期時間スケールが存在するにもかかわらず、光合成複合体における複数の量子プロセスがすべてピコ秒スケールに収束する理由を説明すること。
• この収束がエネルギー移動効率と頑健性を向上させることに与える機能的利点を特定すること。
• 複雑系における最適で頑健な量子輸送の一般理論的枠組みを構築すること。
• 輸送効率がコherenceとデcohエアエンスのバランスを制御する1つの支配的パラメータ Λ に依存することを示すこと。
• 自然選択が、パラメータの変動に対して最小限の感受性を示しながら最大効率を達成するように、Λ ≈ 1 に到達するような系を進化させてきた可能性を示すこと。

提案手法

• デcohエアエンス率、エネルギー分裂、結合強度、環境ノイズ相関を結びつけるヒューリスティックだが定量的なモデルを導出する。
• d がデcohエアエンス率、ℓ が局在長さ、J がサイト結合である1つの次元なしパラメータ Λ = dℓ / (2J) を導入し、これが主要な制御パラメータとなる。
• 非摂動的・非マルコフ的密度行列方程式の手法を用い、Fenna-Matthews-Olson (FMO) 複合体における量子輸送をシミュレートする。
• 環境ノイズと再構成エネルギーの役割を、量子コherenceとデcohエアエンスの相互作用を媒介するものとして分析する。
• 数値シミュレーションと理論的解析を用いて、Λ ≈ 1 のときに高い効率が達成されることを示す。
• FMO、LH2、チロソームスなどの異なる光合成系を比較することで、Λ ≈ 1 条件の普遍性を検証する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 幅広い時間スケールの差（6桁の差）があるにもかかわらず、光合成複合体における複数の量子プロセスがすべてピコ秒スケールに収束する理由は何か？
• RQ2 量子コherenceとデcohエアエンスの相互作用が、光合成系におけるエネルギー移動効率をどのように向上させるか？
• RQ3 光合成複合体における量子輸送の効率と頑健性を支配する1つのパラメータは何か？
• RQ4 なぜ Λ ≈ 1 が輸送効率において最適であり、自然選択によってどのようにこの条件が出現するのか？
• RQ5 生物学的系から得られた最適量子輸送の原則を、人工的エネルギー収集系の設計に応用できるか？

主な発見

• 光合成複合体における最適なエネルギー移動効率は、デcohエアエンス率 d がエネルギー分裂 ΔE とほぼ等しいときに達成され、その結果 Λ ≈ 1 となる。
• 輸送効率は、デcohエアエンス率、局在長さ、サイト結合に依存する1つの次元なしパラメータ Λ ≈ dℓ / (2J) によって支配される。
• Λ ≈ 1 のとき、システムは数十年にわたるパラメータ変動に対しても頑健で、ほぼ100％のエネルギー移動効率を達成する。
• Fenna-Matthews-Olson (FMO) 複合体は Λ ≈ 1 を示しており、進化の過程で最大効率と頑健性を最適化されたことが示唆される。
• LH2 やチロソームスなど他の系でも同様に Λ ≈ 1 が観察され、光合成複合体全体に共通する普遍的原則であることが示唆される。
• モデルは、結合強度を増加させ、不規則性を最小限に抑え、デcohエアエンス率をエネルギー分裂と等しくすることで、輸送効率を最大化できると予測する。