[論文レビュー] The Si + SO<SUB>2</SUB> collision and an extended network of neutral-neutral reactions between silicon and sulphur bearing species

Danilo R Campanha, Edgar Mendoza+5 more|arXiv (Cornell University)|Jan 1, 2022

Solid-state spectroscopy and crystallography参考文献 60被引用数 9

ひとこと要約

本研究は、シリコンと二酸化ケイ素の反応を計算的に調査し、ケイ素およびケイ素含有種を含む中性-中性反応の拡張ネットワークを構築する。Si + SO₂がSiOとSOしか生成せず、SiSへの経路は存在しないことが判明し、SiSの生成はSiH + S経由で起こり、特に10⁶年経過した古い雲において、プロト星衝撃（例：L1157-B1）におけるSiSの同定濃度が約10⁻⁸ H₂に達することが示され、観測値と一致する。この結果は、雲の年齢と酸素原子によるSiSの消失が、SiS濃度に与える影響が極めて重要であることを強調する。

ABSTRACT

The Si + SO<SUB>2</SUB> reaction is investigated to verify its impact on the abundances of molecules with astrochemical interest, such as SiS, SiO, SO, and others. According to our results Si(<SUP>3</SUP>P) and SO<SUB>2</SUB> react barrierlessly yielding only the monoxides SO and SiO as products. No favourable pathway has been found leading to other products, and this reaction should not contribute to SiS abundance. Furthermore, it is predicted that SiS is stable in collisions with O<SUB>2</SUB>, and that S(<SUP>3</SUP>P) + SiO<SUB>2</SUB> and O(<SUP>3</SUP>P)+OSiS will also produce SO + SiO. Using these results and gathering further experimental and computational data from the literature, we provide an extended network of neutral-neutral reactions involving Si- and S-bearing molecules. The effects of these reactions were examined in a protostellar shock model, using the NAUTILUS gas-grain code. This consisted in simulating the physicochemical conditions of a shocked gas evolving from (i) primeval cold core, (ii) the shock region itself, (iii) and finally the gas bulk conditions after the passage of the shock. Emphasizing on the cloud ages and including systematically these chemical reactions, we found that [SiS/H<SUB>2</SUB>] can be of the order of ~10<SUP>-8</SUP> in shocks that evolves from clouds of t = 1 × 10<SUP>6</SUP> yr, whose values are mostly affected by the SiS + O $\\longrightarrow$SiO + S reaction. Perspectives on further models along with observations are discussed in the context of sources harbouring molecular outflows.

研究の動機と目的

• 星間環境におけるSi + SO₂反応がSiSの生成に寄与するかどうかを特定すること。
• 原子酸素によるSiSの消失の役割と、雲の年齢が衝撃領域におけるSiS濃度に与える影響を評価すること。
• プロト星衝撃化学におけるケイ素および硫黄含有種を含む中性-中性反応の拡張ネットワークを構築し、検証すること。
• 特にSiSの生成および消失経路を含め、これまでに考慮されていなかった反応を星間化学モデルに組み込むことで、モデルの改善を図ること。
• L1157-B1 や IRC+10216 などの源における観測されたSiS濃度とモデル予測を比較すること。

提案手法

• Si + SO₂反応のポテンシャルエネルギーサーフェスをマップするために、高水準のab initio手法（例：CCSD(T)/cc-pVQZ）を用いた量子化学的計算。
• Si + SO₂、S + SiO₂、O + OSiS、SiS + O の反応経路を体系的に分析し、力学的に到達可能な生成物を同定。
• SiSの安定性、SiH + S、Si + SO反応に関する文献データを統合し、包括的な反応ネットワークを構築。
• Nautilus気相-固体化学コードに反応ネットワークを組み込み、プロト星衝撃条件を模擬。
• 3段階のモデル化：(i) 静的で寒冷なコア（10⁶年）、(ii) 衝撃領域、(iii) 衝撃後ガスを想定し、時間依存濃度の変化を追跡。
• L1157-B1 や他の源からの観測データと比較して、シミュレートされたSiS/H₂比を用い、モデルの妥当性を検証。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Si + SO₂反応はSiSを生成するか？ もし生成するならば、星間環境において実現可能な生成経路とみなせるか？
• RQ2 衝撃前の分子雲の寿命（例：10⁵年対10⁶年）が、プロト星衝撃における予測されるSiS濃度にどのように影響するか？
• RQ3 原子酸素がSiSをどのように消失させるか、そしてその影響が衝撃モデルにおける最終的なSiS濃度に与える影響は何か？
• RQ4 衝撃通過後の後期段階において、SiH + S反応がSiS生成に顕著に寄与するか？
• RQ5 これまでに考慮されていなかった中性-中性反応が、星間化学モデルにおけるケイ素および硫黄含有分子の予測濃度にどの程度の影響を与えるか？

主な発見

• Si + SO₂反応は障壁なしに進行し、SiOとSOしか生成せず、SiSへの力学的に到達可能な経路は存在しない。このため、SiSの生成源としてこの反応は除外される。
• SiS + O → SiO + S は、SiSの主要な消失経路であり、衝撃領域におけるSiS濃度を顕著に低下させる。
• SiSはO₂との衝突に対して力学的に安定であるため、O₂はSiSの消失に寄与しない。
• 10⁶年経過した雲から発展する衝撃モデルでは、予測されるSiS/H₂濃度が約10⁻⁸に達し、L1157-B1の観測値と一致する。
• 衝撃通過後の後期段階において、SiH + S反応がSiS生成の重要な寄与源となり、SiS濃度の持続的維持に寄与する。
• モデル結果から、雲の年齢が極めて重要な要因であることが示された。10⁶年間の衝撃前の化学的進化を経たモデルでのみ、観測されたSiS濃度が再現可能であり、衝撃化学における化学的時間スケールの重要性が強調される。