[論文レビュー] The simultaneous occurrence of superparamagnetism and superconductivity in nominal single crystalline (Ca1-xPrx)Fe2As2 with 0 <= x <= 0.13

Bing Lv, F. Y. Wei+3 more|arXiv (Cornell University)|Aug 14, 2013

Iron-based superconductors research被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、Prドーピングされた (Ca1−xPrx)Fe2As2 単結晶において、Tc ≈ 49 K の超伝導転移温度を示すが、Pr濃度 (x ≤ 0.13) に依存しない超パラ磁性と超伝導性が同時に出現することを示した。研究結果は、超伝導体体積分率と磁性クラスタ密度の直接的な相関関係を示しており、特にAs空孔を含む欠陥が界面駆動メカニズムによって両現象を媒介していることを示唆し、従来のドーピングに基づく超伝導メカニズムとは対立するものである。

ABSTRACT

The observation of non-bulk superconductivity with an unexpectedly high onset transition temperature Tc up to ~ 49 K in non-superconducting single crystalline CaFe2As2 upon rare-earth doping has raised interesting questions concerning its origin. Several possibilities including interfacial mechanism have been proposed to account for the unusual observation. In an attempt to differentiate such propositions, we have carried out a systematic compositional and magnetic study on single crystals of nominal (Ca1-xPrx)Fe2As2 with 0 <= x <= 0.13 throughout the solubility range of Pr, which covers both the non-superconducting and superconducting regions. We found the unusual simultaneous occurrence of superparamagnetism and superconductivity with an x-independent Tc and a close correlation of the superconducting volume fraction with the magnetic cluster density and As-defect density. The finding demonstrates a close relationship among superconductivity, superparamagnetism, and defects, consistent with the previously proposed interface-mechanism, and offers a possible future path to higher Tc.

研究の動機と目的

• PrドーピングされたCaFe2As2における非ボトム型超伝導性（Tc ≈ 49 K）の起源を特定すること。これは、122系鉄pnict化物のボトム型超伝導体を上回る。
• SQUID磁化測定を用いて磁性と超伝導性の応答を体系的に調査することで、界面メカニズム、相不純物、または収縮四角晶相といった競合理論を区別すること。
• 特にAs空孔を含む欠陥が、超パラ磁性と超伝導性の両者を媒介する役割を果たすかを調査すること。
• アニール実験を通じて、超伝導性が直接的キャリアドーピングに起因するのか、それとも欠陥安定ナノ構造に起因するのかを評価すること。
• ドーピング範囲全域における磁性クラスタ密度、欠陥密度、超伝導体体積分率の定量的関係を確立すること。

提案手法

• Prの溶解度範囲（0 ≤ x ≤ 0.13）をカバーする高品質な (Ca1−xPrx)Fe2As2 単結晶の合成。
• SQUID磁化計測を用いた包括的磁気的特性評価。M(H) および M(T) の測定により、超パラ磁性クラスタと超伝導転移の検出を実施。
• 200 °C から 920 °C の温度で、最大200時間にわたる体系的アニール処理により、欠陥の安定性と運動エネルギー障壁を調査。
• xおよびアニール時間の関数としての超伝導体体積分率（f）および磁性クラスタ密度（n）の定量的分析。
• 特にFe2+yAs2−yにおける化学 stoichiometry 偏り（y）から推定されるAs空孔濃度と、f および n の相関関係を分析。
• xに依存しないTc（~49 K）をキーコンストレイントとして用い、従来のドーピング駆動超伝導メカニズムを除外する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 PrドーピングされたCaFe2As2における異常に高いTc（~49 K）の原因は何か。これはボトム型超伝導性が存在しないにもかかわらずである。
• RQ2 観察された超伝導性は、特定の相、欠陥、または界面構造に起因しているのか。
• RQ3 超パラ磁性クラスタは、超伝導体体積分率および欠陥密度とどのように関係しているか。
• RQ4 Prドーピングは直接的に超伝導性を誘発するのか、それとも高い運動エネルギー障壁を持つ欠陥によって媒介されているのか。
• RQ5 長時間の高温度アニールにより、xを変化させずに超伝導性および磁性が抑制されるか。これにより、欠陥駆動の起源が示唆されるか。

主な発見

• 超パラ磁性と超伝導性が、0.06 < x ≤ 0.13 の範囲で (Ca1−xPrx)Fe2As2 に共存し、~49 K および ~24 K の2つの異なるTc転移が観察された。
• 超伝導体体積分率（f）は、超伝導領域全域で磁性クラスタ密度（n）に比例するが、x ≤ 0.06 の場合、f = 0 かつ n = 0 である。
• 磁性クラスタ密度（n）は、As空孔欠陥密度のおおよそ半分に等しく、これは破壊されたFe–As結合が磁性の主要因であることを示唆している。
• Tcは全x範囲にわたりほぼ一定（≈49 K）であり、Prドーピングによるキャリア濃度変化によって駆動されていないことを示している。
• 500 °C 以上の高温アニールにより、xを固定したままfおよびnが時間経過とともに抑制された。これは、欠陥が高い活性化エネルギー障壁を有しており、単純なイオン置換ではなく、動的安定性を示していることを示している。
• 200 °C でのアニール（最大100時間）では、f や n に変化がなく、欠陥配置が力学的に捕らえられ、メタ安定状態に存在していることが示唆された。