[論文レビュー] The spontaneous symmetry breaking in Ta$_2$NiSe$_5$ is structural in nature

Edoardo Baldini, Alfred Zong+17 more|arXiv (Cornell University)|Jul 6, 2020

Semiconductor Quantum Structures and Devices被引用数 14

ひとこと要約

本研究では、超高速trARPESおよびUEDを用いて光励起後の電子的および格子動態を追跡することで、Ta2NiSe5における相転移が励起子秩序ではなく構造的対称性の破れによって駆動されることを示した。結果は、格子自由度がギャップの形成を支配しており、電子的反応は最小限であることを示し、この物質の不安定性に顕著な励起子的性質が関与しないことを明確に裏付けた。

ABSTRACT

The excitonic insulator is an electronically-driven phase of matter that emerges upon the spontaneous formation and Bose condensation of excitons. Detecting this exotic order in candidate materials is a subject of paramount importance, as the size of the excitonic gap in the band structure establishes the potential of this collective state for superfluid energy transport. However, the identification of this phase in real solids is hindered by the coexistence of a structural order parameter with the same symmetry as the excitonic order. Only a few materials are currently believed to host a dominant excitonic phase, Ta$_2$NiSe$_5$ being the most promising. Here, we test this scenario by using an ultrashort laser pulse to quench the broken-symmetry phase of this transition metal chalcogenide. Tracking the dynamics of the material's electronic and crystal structure after light excitation reveals surprising spectroscopic fingerprints that are only compatible with a primary order parameter of phononic nature. We rationalize our findings through state-of-the-art calculations, confirming that the structural order accounts for most of the electronic gap opening. Not only do our results uncover the long-sought mechanism driving the phase transition of Ta$_2$NiSe$_5$, but they also conclusively rule out any substantial excitonic character in this instability.

研究の動機と目的

• Ta2NiSe5における相転移が励起子秩序によって駆動されるのか、構造的対称性の破れによって駆動されるのかを特定すること。
• 観察された電子ギャップが励起子的メカニズムか格子駆動メカニズムかという長年の曖昧さを解消すること。
• この励起子絶縁体候補における自発的対称性の破れを引き起こす主な秩序パラメータを同定すること。
• 超高速ダイナミクスとab initio計算を用いて、電子-格子結合が電子ギャップ形成に果たす役割を明確にすること。

提案手法

• 近赤外レーザー励起後の電子状態の時間的変化を追跡するため、時間分解角度分解光電子分光法（trARPES）を実施した。
• フェムト秒スケールでの格子ダイナミクスおよび構造的変化を調査するため、超高速電子回折（UED）を実施した。
• さまざまな原子のずれや温度条件下での電子バンド構造を計算するために、GWおよびG0W0計算を用いた。
• 格子振動の分散関数を計算し、高温相における軟モードを特定するために、密度汎関数摂動論（DFPT）を適用した。
• 特定の正規モードに沿った凍結格子振動計算を用いて、格子振動モードの固有振動ベクトルが電子状態に与える影響を分析した。
• シミュレーションから得られた温度依存の電子的応答を実験データと比較することで、支配的メカニズムを同定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Ta2NiSe5における電子ギャップは、主に励起子秩序によって駆動されているのか、構造的歪みによって駆動されているのか？
• RQ2 Ta2NiSe5における相転移を引き起こす主な秩序パラメータの性質は何か？
• RQ3 この物質における超高速光励起に対する電子的自由度と格子自由度の応答はどのように変化するか？
• RQ4 電子-格子結合は観察されたバンドギャップの形成にどの程度寄与しているか？
• RQ5 trARPESおよびUEDで観察されたスペクトロスコピックな特徴は、電子的励起子秩序ではなく格子振動に起因するものと説明できるか？

主な発見

• 超高速trARPESの応答は、価電子帯上部の即時の変化を示しており、これは電子励起ではなく格子のずれによって最もよく説明できる。
• UEDデータは、光励起に対する主な応答が電子秩序ではなく構造的歪みであることを示しており、初期応答は格子ダイナミクスが支配的である。
• 格子振動の計算により、高温正交晶相に2つの軟モードが存在することが特定され、低温モノクロイズム相ではギャップ化して安定化した。
• モードIV（Ni鎖の周囲におけるTa鎖のせん断運動を含む）は、構造的転移を駆動する主要な格子振動モードであり、電子バンド構造と強く結合している。
• 凍結格子振動G0W0計算により、モードIVに沿った変位が非対称的かつ非線形的なバンド構造の変化を誘導することが示され、強い非摂動的電子-格子結合を示している。
• 温度依存のシミュレーションでは、高い電子温度（最大1160 K）でも電子的応答が最小限に抑えられ、観察されたギャップ変化が電子の熱化によるものではなく、格子ダイナミクスによるものであることが確認された。