[論文レビュー] The temperature-dependence of carrier mobility is not a reliable indicator of the dominant scattering mechanism

Alex M. Ganose, Junsoo Park+1 more|arXiv (Cornell University)|Oct 4, 2022

Advanced Thermoelectric Materials and Devices被引用数 6

ひとこと要約

本研究は、半導体におけるキャリア移動度の温度依存性が、主な散乱メカニズムを示すという長年の仮定に挑戦する。23,000種の材料を対象とした第一原理計算を通じて、移動度の温度依存性を支配するのは散乱メカニズムではなくフォノン振動数であることを示し、T⁻¹.⁵の傾向が変形ポテンシャル散乱を示す信頼できる指標ではないことが判明した。

ABSTRACT

The temperature dependence of experimental charge carrier mobility is commonly used as a predictor of the dominant carrier scattering mechanism in semiconductors, particularly in thermoelectric applications. In this work, we critically evaluate whether this practice is well founded. A review of 47 state-of-the-art mobility calculations reveals no correlation between the major scattering mechanism and the temperature trend of mobility. Instead, we demonstrate that the phonon frequencies are the prevailing driving forces behind the temperature dependence and can cause it to vary between $T^{-1}$ to $T^{-3}$ even for an idealised material. To demonstrate this, we calculate the mobility of 23,000 materials and review their temperature dependence, including separating the contributions from deformation, polar, and impurity scattering mechanisms. We conclusively demonstrate that a temperature dependence of $T^{-1.5}$ is not a reliable indicator of deformation potential scattering. Our work highlights the potential pitfalls of predicting the major scattering type based on the experimental mobility temperature trend alone.

研究の動機と目的

• キャリア移動度の温度依存性が、半導体における主な散乱メカニズムを信頼できてあるかどうかを検証すること。
• 実験的移動度の傾向（例：T⁻¹.⁵）を、変形ポテンシャル散乱や極性フォノン散乱などの散乱メカニズムを特定するための診断ツールとして使用する妥当性を調査すること。
• 移動度の温度依存性の主な駆動要因がフォノン振動数か、バンド構造の特徴かを特定すること。
• 熱電材料の最適化において、移動度の傾向に基づく主な散乱メカニズムの誤特定がもたらす影響を評価すること。
• amsetおよびDFPT+Wannier手法を用いて、23,000種の材料をカバーする大規模データセットを用いた、データ駆動型の第一原理的散乱メカニズムの評価を提供すること。

提案手法

• 散乱メカニズムと温度依存性を分析するために、密度汎関数摂動論とWannier補間を組み合わせたDFPT+Wannier法を用いて、47件の最先端の移動度計算を実施した。
• amsetソフトウェアを用いて23,000種を超える材料にまで分析を拡張し、変形ポテンシャル、極性フォノン、不純物散乱の各メカニズムにおける温度依存移動度を計算した。
• 変形ポテンシャル、極性フォノン、不純物散乱の寄与を体系的に分離し、それぞれの移動度傾向に与える影響を独立して特定した。
• 移動度の温度依存性をフォノン振動数、有効質量、原子量と相関させ、支配的要因を同定した。
• 統計的分析を用いて、バンド構造の特徴（例：有効質量、バンド簡併度、フェルミ面の複雑さ）が移動度傾向に与える影響を評価した。
• 既知の熱電材料（例：SnSe、PbTe、BiCuSeO）におけるフィッティングされた変形ポテンシャルを第一原理の散乱率と比較することで、主な散乱メカニズムの誤特定に起因する過大評価が明らかになった。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 キャリア移動度にT⁻¹.⁵の温度依存性が見られる場合、それが半導体における変形ポテンシャル散乱を信頼できてあるか？
• RQ2 フォノン振動数が散乱メカニズムよりも、移動度の温度依存性をどれほど支配しているか？
• RQ3 有効質量やバンド簡併度などのバンド構造の特徴が、材料間での移動度の温度依存性の変動を説明できるか？
• RQ4 移動度の傾向に基づく主な散乱メカニズムの誤特定が、熱電性能の最適化およびパrameterフィッティングに与える影響はいかほどか？
• RQ5 平均原子量と、極性フォノン散乱によって制限される移動度の温度依存性との関係は何か？

主な発見

• 47件のDFPT+Wannier計算において、主な散乱メカニズムと移動度の温度依存性との間に相関は認められなかった。
• フォノン振動数が移動度の温度依存性の主な駆動要因であり、理想化された放物線的バンド材料においても、T⁻¹からT⁻³まで移動度の傾向が変動することが明らかになった。
• T⁻¹.⁵の依存性は、変形ポテンシャル散乱を示す信頼できる指標ではない。これは、極性フォノン散乱など他のメカニズムからも生じ得る。
• 極性フォノン散乱において、同じフォノン振動数（10 THz）でも、移動度の温度依存性はT⁻³.¹からT⁻¹.⁵まで広範にわたって変動しており、フォノン振動数だけでは説明できない強い材料特有の効果が存在することが示された。
• 平均原子量と極性フォノン散乱による移動度の温度依存性の間に中程度の相関（R² = 0.48）が認められ、これは粗い予測指針として機能する可能性がある。
• 第一原理計算により、SnSe、PbTe、BiCuSeOなどの材料では、極性フォノン散乱が変形ポテンシャル散乱よりも強いことが判明した。これは、T⁻¹.⁵の傾向に基づく従来の仮定とは相反するものであり、フィッティングされた変形ポテンシャルがDFT値よりも10 eV以上も大きくなる原因となった。