[論文レビュー] Theory of Huge Thermoelectric Effect Based on Magnon Drag Mechanism: Application to Thin-Film Heusler Alloy

Hiroyasu Matsuura, Masao Ogata+2 more|arXiv (Cornell University)|Aug 4, 2021

Advanced Thermoelectric Materials and Devices参考文献 35被引用数 29

ひとこと要約

本稿では、薄膜ヘースラー合金Fe2V0.8W0.2Alにおける顕著に高い熱電性能（ZT ≈ 5、10 mW/mK²を超えるパワー・ファクター）が、タングステンによって誘導される不純物準位に起因する磁気励道に起因すると提案している。電子輸送の自己無撞撃t行列近似と磁気励道の線形応答理論を用いて、実験的に観測されたSeebeck係数のピーク（S ≈ −500 µV/K）および約350 Kでの抵抗率の転移を再現し、伝導帯端付近の狭い不純物準位における電子-磁気励道散乱に起因する増幅効果を特定している。

ABSTRACT

To understand the unexpectedly high thermoelectric performance observed in the thin-film Heusler alloy Fe$_2$V$_{0.8}$W$_{0.2}$Al, we study the magnon drag effect, generated by the tungsten based impurity band, as a possible source of this enhancement, in analogy to the phonon drag observed in FeSb$_2$. Assuming that the thin-film Heusler alloy has a conduction band integrating with the impurity band, originated by the tungsten substitution, we derive the electrical conductivity $L_{11}$ based on the self-consistent t-matrix approximation and the thermoelectric conductivity $L_{12}$ due to magnon drag, based on the linear response theory, and estimate the temperature dependent electrical resistivity, Seebeck coefficient and power factor. Finally, we compare the theoretical results with the experimental results of the thin-film Heusler alloy to show that the origin of the exceptional thermoelectric properties is likely to be due to the magnon drag related with the tungsten-based impurity band.

研究の動機と目的

• 薄膜Fe2V0.8W0.2Alにおける実験的に観測されたZT ≈ 5および10 mW/mK²を超えるパワー・ファクターを説明すること。
• FeSb2におけるフォノン・ドラッグに類似した磁気励道が、この系における抵抗率およびSeebeck係数の異常な温度依存性を説明できるかを調査すること。
• 特に次元削減および置換に起因する伝導帯端付近のタングステン由来不純物準位の形成を含めた薄膜ヘースラー合金の電子構造をモデル化すること。
• 自己無撞撃t行列近似を用いて電気伝導度L11を導出し、線形応答理論を用いて磁気励道に起因する熱電伝導度L12を計算すること。
• 理論的予測値（抵抗率、Seebeck係数、パワー・ファクター）を実験データと比較し、磁気励道メカニズムの妥当性を検証すること。

提案手法

• 強磁性伝導帯（H0）、Wサイト不純物（HW）、強磁性磁気励道（Hmag）、および電子-磁気励道相互作用（He−mag）を含むモデルハミルトニアンを採用。
• W置換に起因する不純度を考慮した、自己無撞撃t行列近似を用いてレディットグリーン関数および電気伝導度L11を計算。
• 電子-磁気励道相互作用の2次摂動に基づき、線形応答理論を用いて磁気励道に起因する熱電伝導度L12を導出。
• マツバラ周波数の和分および解析的続行を実行し、相関関数Φ12(iωλ)の評価を経てL12の式を得る。
• 運動量空間における球座標系と角度変数を用いて、L12への全磁気励道寄与を計算。
• 有効質量近似（m* ≈ 0.5me）を用い、スピン上昇・下降バンド間のエネルギー分裂Δを一定と仮定して強磁性をモデル化。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 W誘導不純物準位における磁気励道が、薄膜Fe2V0.8W0.2Alにおける実験的ZT ≈ 5を説明できるか？
• RQ2 なぜSeebeck係数は約350 Kで~−500 µV/Kのピークを示し、抵抗率は金属的から半導体的挙動に転移するのか？
• RQ3 伝導帯端付近の狭い不純物準位が、磁気励道に起因する熱電パワー・ファクターの増幅にどのように寄与するのか？
• RQ4 磁気励道のSeebeck係数およびパワー・ファクターへの定量的寄与は、従来のメカニズムと比較してどの程度顕著か？
• RQ5 観測された挙動は、不純度を有する低次元強磁性系における電子-磁気励道散乱の理論枠組みと整合しているか？

主な発見

• 理論モデルは、実験的に観測されたSeebeck係数のピーク（S ≈ −500 µV/K）および約350 Kでの抵抗率の異常を再現し、強い磁気励道効果を示している。
• 磁気励道に起因するパワー・ファクターは最大10 mW/mK²まで増幅され、Seebeck係数およびパワー・ファクターは電子-磁気励道結合定数αに強く依存する。
• 不純物準位の影響により、抵抗率が約350 Kで金属的から半導体的挙動に転移するという予測は、実験観測と一致しており、キャリア散乱に起因する。
• 磁気励道によるL12への寄与は顕著であり、SおよびPFのピークが観測される温度領域T ≈ 300–400 Kでは熱電応答を支配する。
• Seebeck係数およびパワー・ファクターは結合定数αに極めて敏感であり、αが0.5から5に増加すると、値が10倍に増加する。
• 結果は、Fe2V0.8W0.2Alにおける顕著な熱電性能の起源が、Weyl点や状態密度特異性に起因するのではなく、主としてW由来不純物準位における磁気励道に起因するものであることを支持している。