[論文レビュー] Theory of magnetoresistance based on variable-range hopping in the presence of Hubbard interaction and spin-dynamics

M. Wohlgenannt|arXiv (Cornell University)|Sep 22, 2006

Magneto-Optical Properties and Applications被引用数 4

ひとこと要約

本論文は、不規則な有機半導体における可変範囲ホッピングに基づく有機磁気抵抗（OMAR）の理論を提案する。ハッブル相互作用とスピンダイナミクス（ハイパーファイン相互作用によって駆動）が、低磁場で指数的に大きな正の磁気抵抗を引き起こす。このモデルは、OMARの磁場依存性と弱い温度依存性を説明し、さらに二重占有状態でのバイポラロン形成が、特定の条件下で実験的に観測された負の磁気抵抗を説明できる可能性を示唆している。

ABSTRACT

We develop a theory of magnetoresistance based on variable-range hopping. An exponentially large, low-field and necessarily positive magnetoresistance effect is predicted in the presence of Hubbard interaction and spin-dynamics under certain conditions. The theory was developed with the recently discovered organic magnetoresistance in mind. To account for the experimental observation that the organic magnetoresistance effect can also be negative, we tentatively amend the theory with a mechanism of bipolaron formation.

研究の動機と目的

• 有機発光ダイオード（OLED）で最近発見された有機磁気抵抗（OMAR）効果の起源を説明すること。この効果は、大きな低磁場応答と弱い温度依存性を示す。
• OMARが磁場の方向に依存せず、B²/(B² + B₀²) の形で場磁界依存性を示し、B₀ ≈ 5 mT であるという実験的観察を説明すること。
• コアモデルが予測する正の磁気抵抗と、特定の材料で実験的に観測された負の磁気抵抗の矛盾を解消するため、バイポラロン形成を含む推測的メカニズムを提案すること。
• 電子相関効果（ハッブル相互作用）とスピンダイナミクスが、不規則な有機半導体における観測された輸送異常とどのように関連するかを結びつける理論的枠組みを確立すること。

提案手法

• 電子輸送が利用可能なターゲット状態の密度に支配される、局在状態を有する不規則系における可変範囲ホッピング伝導に基づく理論。
• ハッブル相互作用（U）をハミルトニアンを用いて取り入れ、空状態（UO）、単一占有状態（SO）、二重占有状態（DO）を区別し、SO状態は自由スピンを有する。
• スピンダイナミクスは、ハイパーファイン相互作用に起因するスピン反転を用いてモデル化され、外部磁場によって抑制され、ホッピング経路の数が減少する。
• 磁気抵抗は、磁場がスピン反転を抑制することで生じ、DO状態の占有が減少し、ホッピングが反平行スピンのSO状態へのみに制限されることで、抵抗が指数関数的に増加する。
• モットの可変範囲ホッピング則の修正形を用い、OLEDにおける高電場を反映するため、温度Tを有効エネルギー尺度ξeF/kに置き換える。
• 推測的拡張として、DO状態でのバイポラロン形成を導入。磁場によるDO状態占有の抑制がバイポラロン形成を減少させ、結果として電導度が増加し、負の磁気抵抗が生じる。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 なぜ有機磁気抵抗は、大きな正の低磁場応答を示し、磁場の方向に依存せず、弱い温度依存性を示すのか？
• RQ2 電子間相互作用（ハッブルU）とスピンダイナミクス（特にハイパーファイン誘導スピン反転）は、不規則な有機半導体における観測された磁気抵抗にどのように寄与するのか？
• RQ3 なぜ磁気抵抗の場磁界依存性がB²/(B² + B₀²) の形でよく記述され、B₀ ≈ 5 mT であり、これはスピン反転ダイナミクスとどのように関係するのか？
• RQ4 コアモデルが正のMRしか予測しないにもかかわらず、特定の有機材料で実験的に観測された負の磁気抵抗を説明するメカニズムは何か？
• RQ5 電場、局在長さ、スピンダイナミクスの相乗効果が、磁気抵抗の大きさと場磁界依存性にどのように影響するのか？

主な発見

• ハッブル相互作用とスピンダイナミクスが存在する場合、指数的に大きな正の磁気抵抗が予測される。この効果は、スピン反転が抑制されることで、SO状態からDO状態へのホッピングが可能になるのを防ぐことに起因する。
• 磁気抵抗は実験観測と一致する経験則的形ΔR/R ∝ B²/(B² + B₀²) に従い、B₀ ≈ 5 mT はスピン反転率と磁場強度に起因する。
• この理論は、OMARの弱い温度依存性を説明する。効果は熱励起ではなくスピン反転ダイナミクスに支配されており、室温でも安定に成立する。
• モデルは、電場が増加するにつれて磁気抵抗が減少することを予測する。これは、電場が有効エネルギー尺度に温度Tの代わりに寄与するためであり、実験的観測の場磁界依存的MR抑制と一致する。
• DO状態でのバイポラロン形成を含む推測的メカニズムが、負の磁気抵抗を説明する。磁場によるDO状態占有の抑制がバイポラロン形成を減少させ、結果として電導度が増加し、負のMRが生じる。
• U ≈ 0.1 eV、EC ≈ 0.1 eV、α ≈ 10 を用いた推定により、B = 10 mT でΔR/R ≈ 10% が得られ、これは実験的OMAR値と定量的に整合する。