[論文レビュー] Theory of subcycle time-resolved photoemission: application to terahertz photodressing in graphene

Michael Schüler, Michael A. Sentef|arXiv (Cornell University)|Mar 29, 2021

Topological Materials and Phenomena参考文献 70被引用数 22

ひとこと要約

本論文は、非平衡グリーン関数を用いて、グラフェンにおける強力なテラヘルツパルス下での動的挙動の正確なシミュレーションを可能にする、ゲージ不変な理論的枠組みを、サブサイクル時間分解光電子分光法（trARPES）に適用した。第一原理的タイトバインディングモデルとワニエ関数を用いることで、速度ゲージおよび電気双極子ゲージの両方において、光-物質結合を一貫して取り扱えることが示され、主な結果として、強力なTHzパルス下におけるモノレイヤー・グラフェンにおいて、頑健な光励起効果とゲージ不変なスペクトル信号が得られた。

ABSTRACT

Motivated by recent experimental progress we revisit the theory of pump-probe time- and angle-resolved photoemission spectroscopy (trARPES), which is one of the most powerful techniques to trace transient pump-driven modifications of the electronic properties. The pump-induced dynamics can be described in different gauges for the light-matter interaction. Standard minimal coupling leads to the velocity gauge, defined by linear coupling to the vector potential. In the context of tight-binding (TB) models, the Peierls substitution is the commonly employed scheme for single-band models. Multi-orbital extensions -- including the coupling of the dipole moments to the electric field -- have been introduced and tested recently. In this work, we derive the theory of time-resolved photoemission within both gauges from the perspective of nonequilibrium Green's functions. This approach naturally incorporates the photoelectron continuum, which allows for a direct calculation of the observable photocurrent. Following this route we introduce gauge-invariant expressions for the time-resolved photoemission signal. The theory is applied to graphene pumped with short terahertz pulses, which we treat within a first-principles TB model. We investigate the gauge invariance and discuss typical effects observed in subcycle time-resolved photoemission. Our formalism is an ideal starting point for realistic trARPES simulations including scattering effects.

研究の動機と目的

• 強力に駆動される量子材料における時間分解光電子分光のゲージ不変な理論的枠組みの構築。
• 光-物質結合を伴うタイトバインディングモデルにおいて、速度ゲージと電気双極子ゲージの間で不一致が生じる問題への対処。
• 強力なテラヘルツ場下におけるグラフェンのような系における、サブサイクルtrARPESの正確な第一原理的シミュレーションの実現。
• 非平衡グリーン関数を用いて、光電子連続体を組み込み、直接的に光電流を計算。
• テラヘルツ励起されたモノレイヤー・グラフェンのシミュレーションを通じた形式の妥当性の検証。ゲージ不変性と光励起効果の両方を示した。

提案手法

• 時間に依存する非平衡グリーン関数（td-NEGF）から出発し、自然に光電子連続体を含む時間分解光電子分光信号を導出。
• 第一原理的タイトバインディングモデル（ワニエ関数に基づく）を用いて、速度ゲージ（ベクトルポテンシャルへの最小結合）と電気双極子ゲージ（電場への結合）の両方を適用。
• ワニエ関数に基づく双極子行列要素とベリー接続を用いることで、光-物質結合におけるゲージ不変性を確保。
• 多軌道系において速度ゲージと電気双極子ゲージを結ぶため、パワ-ジエンォ-ウールリー変換を実施。
• 密度汎関数理論（DFT）から得られる第一原理的タイトバインディングモデルを構築し、完全な軌道自由度と双極子行列要素を含む。
• 数サイクルのテラヘルツパルス下におけるモノレイヤー・グラフェンのポンプ・プローブtrARPESスペクトルをシミュレート。サブサイクルダイナミクスとゲージ不変性を分析。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 第一原理的多体理論から、ゲージ不変な時間分解光電子分光信号をどのように導出できるか？
• RQ2 タイトバインディングモデルにおいて、速度ゲージと電気双極子ゲージを用いた場合、予測されるtrARPESスペクトルにどのような相違が生じるか？
• RQ3 第一原理的ワニエ関数を用いることで、2次元材料における強い光-物質結合を一貫的かつゲージ不変に記述できるか？
• RQ4 テラヘルツ励起されたグラフェンにおけるサブサイクル光励起効果の特徴は何か？また、標準的なフロケ理論とはどのように異なるか？
• RQ5 散乱およびデコherence効果は、trARPESにおける一時的な光励起帯構造の観測可能性にどのように影響を与えるか？

主な発見

• 非平衡グリーン関数から直接光電流を導出することで、時間分解光電子分光信号のゲージ不変な表現が得られた。
• ワニエ関数の使用により、光-物質結合の一貫性とゲージ不変性が実現され、誤った超放射（スパurious superradiance）などのアーチファクトを回避できた。
• サブサイクルtrARPESは、標準的なフロケ理論では捉えきれない一時的な光励起効果を明らかにした。時間に依存するバンドシフトとスペクトルの広がりが観測された。
• 適切に第一原理的ワニエ関数を用いて実装した場合、速度ゲージと電気双極子ゲージの結果が等価であることが確認され、ゲージ不変性が裏付けられた。
• シミュレーションにより、テラヘルツパルスがサブサイクルスケールで電子バンド構造に強い非摂動的変化を引き起こすことが示され、時間・角度分解スペクトルで観測可能であることがわかった。
• td-NEGFフレームワークに裏付けられた本手法は、電子-電子および電子-格子散乱を今後含めたシミュレーションにも適している。