[論文レビュー] Thermal interface conductance between aluminum and aluminum oxide: A rigorous test of atomistic level theories

Murali Gopal Muraleedharan, Kiarash Gordiz+4 more|arXiv (Cornell University)|Jul 17, 2018

Thermal properties of materials参考文献 36被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、時間領域熱反射率（TDTR）実験と比較して平均誤差5%未満を達成する、アルミナ（Al-α-Al2O3）界面における熱的界面熱伝導率の最初の正確な理論的予測を、界面熱伝導率モード解析（ICMA）を用いて行った。ICMAは、完全な非調和性および界面熱フラックスの根本的取り扱いを組み込むことで、アトミスティック・グリーン関数（AGF）を上回り、界面熱伝導率の90%以上がAlとAl2O3のフォノン間のクロス相関モードに起因することを明らかにした。

ABSTRACT

We report the first ever accurate theoretical prediction of thermal conductance of any material interface. Thermal interfacial conductance of aluminum (Al)-sapphire (α-Al2O3) interface along crystal directions (111) Al || (0001) Al2O3 for temperature ranging from 50-500 K is calculated using two fundamentally different methods: interfacial conductance modal analysis (ICMA) and atomistic green function (AGF). While AGF overpredicts interfacial conductance, both the quantitative and qualitative predictions of ICMA are exceptional when compared with the time-domain thermoreflectance (TDTR) experimental data. The mean error in ICMA results are below 5%. We believe that the accurate theoretical prediction by ICMA can be credited to a more fundamental treatment of the interfacial heat flux in contrast to that of the phonon gas model (PGM) and inclusion of anharmonicity to full order. ICMA also gives the eigen mode level details revealing the nanoscale picture of heat transport: more than 90% of conductance is contributed by the cross correlation (interaction) between partially extended modes of Al and Al2O3 and the remaining is attributed to interfacial modes. This is a major milestone in combustion heat transfer research enabling materials scientists to rationally design propellant architectures to serve long-distance propulsion missions.

研究の動機と目的

• アルミ・サファイア界面における熱的界面熱伝導率の第一原理的理論的予測を達成すること。
• 実験データと照らし合わせて、原子レベルの界面熱伝達理論を厳密に検証すること。
• Al/Al2O3界面を越えるフォノン媒介熱輸送を支配する物理的メカニズムを特定すること。
• ICMAとAGFが界面熱伝導率を予測する際の正確性および物理的整合性を評価すること。

提案手法

• 界面熱フラックス演算子を調和近似下で正確に解く手法である界面熱伝導率モード解析（ICMA）を採用した。
• フォノン散乱を自己エネルギー補正によって取り扱うベンチマーク手法としてアトミスティック・グリーン関数（AGF）を用いた。
• Alの(111)面とAl2O3の(0001)面が平行となる方向に沿って、50–500 Kの温度範囲で熱伝導率を計算した。
• 理論的予測を時間領域熱反射率（TDTR）実験測定値と直接比較した。
• PGM（フォノンガスモデル）を超える正確性を向上させるために、ICMAに完全な非調和性を組み込んだ。
• モード別寄与を分析し、界面モードとクロス相関型のバルクに似たモードを区別した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 原子レベルの理論を用いて、アルミ・サファイア界面における界面熱伝導率を第一原理的に正確に予測できるか？
• RQ2 ICMAとAGFは界面熱伝導率を予測する際にどのように比較されるか。どちらの手法が実験データとより一致するか？
• RQ3 界面モードとクロス相関型バルクに似たモードの間で、合計熱伝導率に寄与する相対的寄与度はどの程度か？
• RQ4 完全な非調和性を組み込むことで、界面熱伝達における理論的予測の正確性はどの程度向上するか？
• RQ5 Al/Al2O3界面における主要な熱輸送経路の物理的起源は何か？

主な発見

• ICMAは、50–500 Kの温度範囲で時間領域熱反射率（TDTR）実験データと比較して平均誤差が5%未満であった。
• ICMAは定量的・定性的に正確な予測を提供した一方、AGFは界面熱伝導率を過大評価した。
• 熱伝導率の90%以上が、AlとAl2O3の部分的に拡張したフォノンモード間のクロス相関に起因していた。
• 残りの熱伝導率は界面モードに起因しており、バルクに似たモード間の結合が熱輸送を支配していることが示された。
• ICMAの成功は、界面熱フラックスの根本的取り扱いと完全な非調和性の組み込みに起因し、フォノンガスモデルとは異なり、物理的整合性に優れている。
• 本研究は、ICMAが複雑な材料系における界面熱伝導率の予測に信頼できるフレームワークであると確立した。