[論文レビュー] Thermally expanded graphite polyetherimide composite with superior electrical and thermal conductivity

Fatema Tarannum, Swapneel Danayat+4 more|arXiv (Cornell University)|Apr 26, 2022

Thermal properties of materials被引用数 6

ひとこと要約

本研究では、熱的に膨張したグラファイト/ポリエーテルイミド（EG/PEI）複合材料を調製するための簡単な溶液混合法を提示し、わずか10 wt%のフィラー含有量で969 S/mの優れた電気的導電性と7.3 W/mKの熱的導電性を達成した。熱的に膨張したグラファイトの保持された3次元のミミズ状構造により、導電ネットワークが形成され、構造的整合性を損なわず、電気的および熱的特性が顕著に向上した。

ABSTRACT

Thermally expanded graphite (EG) polymer composite has high potential in modern thermoelectronic industry due to cost effectiveness, excellent electrical and thermal properties. In this study, we report that expanded graphite polyetherimide(EG/PEID) composite has been fabricated by simple solution mixing technique, reinforcing a low cost EG filler into host polymer matrix, polyetherimide (PEID). This technique enables the inclusion of 3D graphitic filler into polymer matrix retaining the worm structure of expanded graphite, thus developing continuous network throughout the composite. In result, ~19 orders of magnitude rise of the polymers electrical conductivity up to 969 S/m has been achieved upon the inclusion of the 10wt% of EG filler. Theoretical prediction using effective medium approach reveals the impact of an imperfectly conducting interface and interfacial tunneling on electrical conductivity of the composites. We also report that 10wt% EG filler composition composite exhibits the thermal conductivity (k) value of 7.3W/mK, implying significant enhancement of 3070% compared to pure PEID. Scanning Electron Microscopy (SEM) represents the morphology of fillers and composites, revealing the preserved structure of EG to develop the conductive pathway between polymer and filler. Investigation on the structural properties before and after the thermal expansion of EG fillers has been performed using Raman, X-ray diffraction (XRD) and X-ray Photoelectron Spectroscopy (XPS) analysis. In summary, a simple fabrication route of solution mixing has been demonstrated to achieve an outstanding electrically and thermally conductive EG/PEID composite without compromising the efficiency of EG filler structure. The expanded graphite-based polymer composites can retain their outstanding properties in wide range of thermal and electronic industry.

研究の動機と目的

• 熱的に膨張したグラファイト（EG）をフィラーとして用いることで、コスト効果的で高機能なポリマー複合材料を、熱電気的応用向けに開発すること。
• 合成過程においてEGの3次元ミミズ状形態を保持することで、従来の導電性ポリマー複合材料の限界を克服すること。
• 簡単な溶液混合法を用いて、電気的および熱的導電性を同時に向上させること。
• EG/PEI複合材料における界面トンネル効果および不完全に導電する界面が電気的パーフォレーションに与える影響を調査すること。
• 高度な特性評価技術を用いて、複合材料の構造的および機能的安定性を検証すること。

提案手法

• 自然グラファイトを熱処理することで、剥離を誘発し、3次元ミミズ状構造を有する熱的に膨張したグラファイト（EG）を合成した。
• ポリエーテルイミド（PEI）を適切な溶媒に溶解させ、EGフィラーの均一分散を可能にする均一なマトリックスを形成した。
• EGフィラーをPEI溶液に溶液混合により均一に分散させ、その後、溶媒蒸発および熱硬化処理を経て固体複合材料を形成した。
• 電気的導電性は4端子プローブ法で測定され、熱的導電性はレーザーフラッシュ法を用いて評価された。
• 構造的および化学的特性評価には、ラマン分光法、X線回折（XRD）、およびX線光電子分光法（XPS）が用いられた。
• 有効媒体近似を用いた理論的モデリングにより、界面トンネル効果および不完全な界面が電気的導電性に与える影響を分析した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 熱的に膨張したグラファイトの3次元ミミズ状形態は、ポリマー複合材料における電気的パーフォレーションにどのように影響を与えるか？
• RQ2 低フィラー含有量（≤10 wt%）におけるEG/PEI複合材料で達成可能な最大電気的導電性はどの程度か？
• RQ3 EGの含有が、純粋なPEIに比べてPEIマトリックスの熱的導電性をどの程度向上させるか？
• RQ4 界面トンネル効果および不完全に導電する界面は、複合材料の電気的導電性にどのように影響を与えるか？
• RQ5 熱膨張およびその後の複合材料形成後にEGの構造的安定性はどの程度か？

主な発見

• EG/PEI複合材料は、EG含有量がわずか10 wt%の時点で、電気的導電性が969 S/mに達し、純粋なPEIに比べて約19桁の増加を示した。
• 10 wt%のEG含有量で熱的導電性が7.3 W/mKに達し、純粋なPEIに比べて3070%の向上を示した。
• 走査型電子顕微鏡（SEM）の結果、EGの3次元ミミズ状構造が保持されており、複合材料全体に連続した導電パスが形成されていることが確認された。
• ラマン分光およびXRD分析により、熱処理過程におけるグラファイトの剥離および構造的変換が、成功裏にEGに進行したことが確認された。
• XPS分析により、EGがPEIマトリックスに組み込まれた後でも化学的劣化が最小限に抑えられており、良好な界面安定性が示された。
• 有効媒体近似を用いた理論的モデリングにより、界面トンネル効果および不完全な界面が電気的パーフォレーション閾値および導電性の向上に顕著に影響することが示された。