[論文レビュー] Thermodynamically stable room-temperature superconductors in Li-Na hydrides under high pressures

Decheng An, Defang Duan+4 more|arXiv (Cornell University)|Mar 17, 2023

Hydrogen Storage and Materials被引用数 7

ひとこと要約

本研究では、高圧下におけるリチウム・ナトリウム水素化物系において、熱力学的に安定で常温超伝導を示す二つの相、Fd-3m-Li₂NaH₁₇ および Pm-3n-LiNa₃H₂₃ を同定した。それぞれ 300 GPa で 340 K、350 GPa で 310 K の臨界温度を達成した。超伝導性は、フェルミ準位における高密度の水素状態密度と強いフェルミ面ネスティングに起因し、今後の高臨界温度超伝導体の実験的・理論的探索のための構造的ブループrintを提供する。

ABSTRACT

Room-temperature superconductivity has been a long-standing goal for scientific progress and human development. Thermodynamic stability is a prerequisite for material synthesis and application. Here, we perform a combination of high-throughput screening and structural search and uncover two thermodynamically stable room-temperature superconductors, Fd-3m-Li2NaH17 and Pm-3n-LiNa3H23, exhibiting extraordinary critical temperature of 340 K at 300 GPa and 310 K at 350 GPa, respectively. Li2NaH17 possesses the highest Tc among all the thermodynamically stable ternary hydrides hitherto found. The dominated H density of states at the Fermi level and the strong Fermi surface nesting are favorable for the emergence of room-temperature superconductivity. Their excellent superconducting properties help us understand the mechanism of room-temperature superconductivity and find new room-temperature superconductors. Interestingly, the structures of LiNa3H23 and Li2NaH17 equal to the identified type-I and II clathrate geometry. Our results provide a structural reference and theoretical guidance for later experimental structure determination and theoretical search for high temperature superconductors.

研究の動機と目的

• 高圧下で常温超伝導を示す熱力学的に安定な三元水素化物を同定すること。
• 合成および応用の前提として熱力学的安定性を重視することで、高臨界温度超伝導体における準安定性の課題を克服すること。
• 第一原理計算を用いて、複雑な水素化物における高臨界温度（Tc）の電子的および構造的起源を解明すること。
• 今後の実験的検証および理論的スクリーニングのための構造的基準（特にクラタート型フレームワーク）を提供すること。

提案手法

• Li-Na-H 系における高圧下の安定相を探索するため、スクリーニング手法と進化的構造探索アルゴリズムを組み合わせた高スループット探索を実施した。
• 候補相の電子構造、フォノン分散、電子-フォノン結合を計算するために密度汎関数理論（DFT）を用いた。
• McMillan の公式およびAllen-Dynes の手法を用いて、電子-フォノン結合およびフォノンスペクトルから臨界温度（Tc）を推定した。
• 形成エネルギーの計算とフォノンバンド構造解析を用いて、軟モードや動的不安定性がないかを評価し、熱力学的安定性を確認した。
• フェルミ面ネスティングとフェルミ準位における水素主導の状態密度を分析し、強化された超伝導ペアリング機構を説明した。
• 熱力学的に安定な二つの超伝導相、Fd-3m-Li₂NaH₁₇ および Pm-3n-LiNa₃H₂₃ を同定した。両相ともクラタート型幾何構造を示した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Li-Na-H 系における熱力学的に安定な三元水素化物が、高圧下で常温超伝導を示すことができるか？
• RQ2 クラタート幾何構造を有する水素豊富な水素化物フレームワークが、高 Tc 超伝導を実現する上で果たす役割は何か？
• RQ3 フェルミ面ネスティングとフェルミ準位における水素主導の状態密度は、どのように強化された電子-フォノン結合に寄与するか？
• RQ4 高圧下で安定で準安定でない水素化物相において、達成可能な最大 Tc は何か？
• RQ5 Li₂NaH₁₇ および LiNa₃H₂₃ の構造モチーフは、今後の高 Tc 超伝導体の設計テンプレートとして機能できるか？

主な発見

• Fd-3m-Li₂NaH₁₇ は 300 GPa で 340 K の臨界温度を示し、既知の熱力学的に安定な三元水素化物の中で最高の値を記録した。
• Pm-3n-LiNa₃H₂₃ は 350 GPa で 310 K の臨界温度を達成し、極端な圧力下でも強固な常温超伝導を示した。
• 両化合物とも、負の形成エネルギーと軟フォノンモードの不在により、熱力学的に安定であることが確認された。
• 超伝導メカニズムは、フェルミ準位における高い水素状態密度と強いフェルミ面ネスティングに起因している。
• Li₂NaH₁₇ と LiNa₃H₂₃ の構造はそれぞれタイプ I およびタイプ II のクラタート幾何構造に対応しており、超伝導体設計のための新しい構造モチーフを提供する。
• これらの発見は、実験的合成および高 Tc 超伝導体のさらなる発見に向けた理論的基盤と構造的指針を提供する。