[論文レビュー] Thermodynamics of active matter: Tracking dissipation across scales

Robin Bebon, Joshua F. Robinson+1 more|arXiv (Cornell University)|Jan 4, 2024

Advanced Thermodynamics and Statistical Mechanics被引用数 6

ひとこと要約

論文は、 explicit solute-driven propulsion を coarse-grained active particle models に結びつける、ボトムアップで熱力学的一貫性のある枠組みを構築し、スケール間の厳密な散逸表現を導出します。

ABSTRACT

The concept of entropy has been pivotal in the formulation of thermodynamics. For systems driven away from thermal equilibrium, a comparable role is played by entropy production and dissipation. Here we provide a comprehensive picture how local dissipation due to effective chemical events manifests on large scales in active matter. We start from a microscopic model for a single catalytic particle involving explicit solute molecules and show that it undergoes directed motion. Leveraging stochastic thermodynamics, we calculate the average entropy production rate for interacting particles. We then show how the model of active Brownian particles emerges in a certain limit and we determine the entropy production rate on the level of the hydrodynamic equations. Our results augment the model of active Brownian particles with rigorous expressions for the dissipation that cannot be inferred from their equations of motion, and we illustrate consequences for wall aggregation and motility-induced phase separation. Notably, our bottom-up approach reveals that a naive application of the Onsager currents yields an incorrect expression for the local dissipation.

研究の動機と目的

• microscopic から宏観的までのスケールを通じた熱力学的一貫したアクティブマターの記述を動機づける。
• explicit solute-driven propulsion を effective active Brownian particle models に結びつける。
• coarse-grained な流体場における局所および global な散逸の正確な式を導出する。
• 壁面集合性や motility-induced phase separation などの現象に対する散逸の影響を調査する。
• naive Onsager current の定式化が散逸を捉えるうえで持つ限界を示す。

提案手法

• substrate と product solutes および触媒表面領域を含む単一球形コロイド粒子モデルを導入する。
• 薄い相互作用層とチェモスタット設定で explicit solute densities から力と solute flux の式を導出する。
• propulsion に厳密結合した two-state chemical reaction model を定式化し self-propulsion speed v0 と diffusion Dc^c を導出する（Eqs. 9–12）。
• 多数の相互作用粒子へ拡張し、熱力学的一貫性を持つ散逸の包括的な確率論的熱力学フレームワークを構築し、heat rates Qdot^p および Qdot^c（Eqs. 18–21）を含める。
• 化学イベントの総数を消去して mesoscopic ABP 描写へと coarse-grain し、熱力学的一貫した散逸を得る（Eq. 28）。
• 線形応答領域と閉じ込めおよび MIPS への適用を議論する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 explicit fuel-solute dynamics からスケール間で熱力学的一貫した散逸をどのように導出できるか。
• RQ2 アクティブ系における粒子運動と化学仕事の散逸への正確な寄与は何か。
• RQ3 microscopic solute interactions から active Brownian particle への coarse-graining は散逸予測にどう影響するか。
• RQ4 これらの散逸式は壁面集合性や motility-induced phase separation の現象にどんな含意をもつか。
• RQ5 naive Onsager-type currents は局所散逸を捕捉するうえでどこに失敗するか。

主な発見

• explicit な solute 分子を含む微視的モデルは、力と solute flux（Eqs. 2–3）を計算可能な向きづけ運動を生み出す。
• 有効な化学イベント記述は self-propulsion speed v0 と拡散係数 Dc^c を生み出し、化学仕事と変位の厳密結合を示す（Eqs. 9–12）。
• 多数の相互作用粒子に対して、外力による仕事と化学仕事に分割された熱力学的一貫性のある散逸速度が得られる（Eq. 18–21）。
• 流体場への coarse-grain 化は、密度場と偏極場に関する散逸熱の厳密な表現を提供する（中心的結果）。
• 線形応答形は線形不可逆熱力学へつながり、閉じ込めと MIPS の熱力学的足跡を明らかにする。
• naive Onsager-current アプローチは局所散逸を正しく与えない可能性があり、散逸を追跡するときには一貫した coarse-graining が必要であることを強調する。