[論文レビュー] Thermoelectric properties of graphyne from first-principles calculations

Pengfei Jiang, H. J. Liu+5 more|arXiv (Cornell University)|Aug 5, 2016

Graphene research and applications参考文献 39被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、第一原理計算とボルツマン輸送理論を組み合わせて、γグラファインの熱電特性を調査した。密度汎関数摂動理論とワニエ補間を用いて電子-フォノン結合を正確に計算することで、600 Kにおけるp型ではZTが1.5、n型では1.0に達することが明らかになった。これは温度およびキャリア型依存性が顕著であることを示している。

ABSTRACT

The two-dimensional graphene-like carbon allotrope, graphyne, has been recently fabricated and exhibits many interesting electronic properties. In this work, we investigate the thermoelectric properties of γ-graphyne by performing first-principles calculations combined with Boltzmann transport theory for both electron and phonon. The carrier relaxation time is accurately evaluated from the ultra-dense electron-phonon coupling matrix elements calculated by adopting the density functional perturbation theory and Wannier interpolation, rather than the generally used deformation potential theory which only considers the electron-acoustic phonon scattering. It is found that the thermoelectric performance of γ-graphyne exhibits a strong dependence on the temperature and carrier type. At an intermediate temperature of 600 K, a maximum ZT value of 1.5 and 1.0 can be achieved for the p- and n-type systems, respectively.

研究の動機と目的

• 最近合成された二次元炭素同素体であるγグラファインの熱電性能を評価すること。
• 従来の変形ポテンシャル理論の限界を克服するため、正確な電子-フォノン結合計算を用いること。
• 温度およびキャリア型（p型およびn型）に伴う熱電特性の依存性を分析すること。
• 高度な電子輸送手法を用いて、γグラファインの劣化係数ZTを定量的に評価すること。

提案手法

• 超密な電子-フォノン結合行列要素を計算するために、密度汎関数摂動理論（DFPT）を用いた。
• 電子-フォノン結合計算の精度と効率を向上させるために、ワニエ補間を適用した。
• 電子およびフォノンの両方のボルツマン輸送理論と第一原理電子構造計算を統合した。
• 従来の変形ポテンシャル理論の単純化を避けるために、計算された電子-フォノン結合を用いてキャリアの緩和時間を決定した。
• Seebeck係数S、電気伝導度σ、温度T、全熱伝導率κを用いた標準式ZT = (S²σT)/κにより、熱電劣化係数ZTを評価した。
• 熱的条件に応じたZTの依存性を評価するため、広い温度範囲で計算を実施した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 γグラファインの熱電性能は、劣化係数ZTでどのように定量的に評価されるか？
• RQ2 γグラファインのZTは、温度およびキャリア型（p型またはn型ドーピング）にどのように依存するか？
• RQ3 正確な電子-フォノン結合を用いることで、従来の変形ポテンシャル理論に比べて熱電特性の予測精度がどの程度向上するか？
• RQ4 電子-フォノン散乱は、γグラファインにおけるキャリア緩和時間および全体的な熱電効率にどのように寄与するか？

主な発見

• 600 Kにおいて、p型ドーピングではγグラファインの最大ZTが1.5に達し、顕著な熱電潜在能力を示している。
• 同じ温度におけるn型ドーピングでは、最大ZTが1.0に達するが、p型に比べて顕著に低い性能を示している。
• γグラファインの熱電性能は、温度およびキャリア型の両方に強く依存しており、600 K近辺で最適な性能を示す。
• ワニエ補間を用いた超密な電子-フォノン結合行列要素の使用により、従来の変形ポテンシャル理論に比べてより正確なキャリア緩和時刻が得られた。
• 計算されたZT値は、γグラファインが中間温度域における熱電応用の有望な候補であることを示している。
• 本研究では、正確な電子-フォノン結合が、二次元炭素同素体における熱電特性の信頼できる予測に不可欠であることが確認された。