[論文レビュー] THz time-domain spectroscopic investigations of thin films

A. Taschin, Paolo Bartolini+2 more|arXiv (Cornell University)|Mar 16, 2017

Terahertz technology and applications参考文献 18被引用数 6

ひとこと要約

本稿では、10 μmまでの薄膜の絶対的光学定数（屈折率、吸収係数）および厚さを正確に抽出できるように、カスタマイズされた太赫茲時間領域分光法（THz-TDS）装置と反復的データ解析手法を提案する。二層構造における多重反射をモデル化し、透過関数の多項式フィッティングを用いることで、マイクロメートルスケールの単層および多層薄膜に対する信頼性の高い絶対測定が可能となり、テフロン/ポリプロピレン試験標本およびポリエチレン上に17 μmの鉄ガラインク膜を用いた検証がなされた。

ABSTRACT

THz time domain spectroscopy is a powerful technique enabling the investigation of different materials in the far-infrared frequency range. Even if nowadays this technique is well established, its application to very thin films remains particularly difficult. We investigated the utilization of THz spectroscopy on samples of micrometric thickness with the aim to disentangle multiple reflections and to measure with high accuracy the absolute values of the material parameters. We implemented an experimental and data analysis procedure that can be applied to free-standing single-layers or multi-layers samples. Specifically, we report on the experimental investigation by THz time domain spectroscopy of two samples: a test sample made of two layers of known thickness and materials; and a second sample, that is of a great interest for cultural heritage studies, made of a thin film of ink layered on a thicker support. Moreover, we describe in details the data analysis and fitting procedures needed to extract the material parameters from the experimental results.

研究の動機と目的

• 太赫茲領域における薄膜の絶対的光学定数を測定するための堅牢な実験的手順およびデータ解析手順の開発を目的とする。
• 太赫茲-TDS測定を歪めるマイクロメートルスケールの薄膜における多重反射の課題に対処することを目的とする。
• 10 μmまでの単層および二層系において、正確な厚さおよび物性パラメータの抽出を可能とすることを目的とする。
• 校正済み試験標本および文化的に関連性のあるインク-ポリエチレンプロトタイプを用いた手法の検証を目的とする。
• 破壊的でない高精度な分光的ツールを、歴史的マンスリーなどの繊細な材料に提供することを目的とする。

提案手法

• 780 nmのファイバー光源と低温度成長ガリウム砒素半導体アンテナを用いた自作THz-TDS装置により、透過設定でピコ秒未満の太赫茲パルスを生成・検出する。
• 0.1–4 THz範囲における水蒸気吸収を低減するため、窒素ガスで洗浄されたチャンバ内でシステムを稼働させる。
• 伝達関数は、透過および基準太赫茲パルスのフーリエ変換の比として計算される。
• 反復的フィッティングアルゴリズムにより、多重反射を考慮した二層系の透過応答をモデル化し、伝達関数の位相および振幅をフィッティングする。
• 透過パラメータの多項式フィッティングを用いて、絶対スケールでの屈折率および吸収係数を抽出する。
• 各層の厚さは、測定値とシミュレート信号の残差を最小化する反復的手法により決定される。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 多重反射が信号を著しく歪める状況下でも、薄膜のTHz-TDS測定結果を正確に解釈できるか？
• RQ2 標準商業用システムを用いたTHz-TDSで、光学定数の抽出が信頼性を持って可能な最小薄膜厚さはどの程度か？
• RQ3 既知および未知の層を有する二層系において、屈折率および吸収係数の絶対値を信頼性を持って抽出するにはどうすればよいか？
• RQ4 提案手法により、ポリエチレン基板上に17 μmの鉄ガラインク膜の厚さおよび光学的性質を高い信頼性で測定できるか？
• RQ5 多層薄膜に対して標準的な単層解析と比較して、反復的フィッティング手順が測定精度をどの程度向上させるか？

主な発見

• 10 μmという極めて薄い薄膜に対しても、厚さ測定の精度が±5 μmに達し、この下限まで信頼性ある結果が得られた。
• 二層系における100 μmのポリプロピレン層の屈折率および吸収係数は、単層測定で得られた値と5%以内で一致した。
• 10 μmのポリエチレン上に17 μmの鉄ガラインク膜を有する試料に対して、厚さ17 μmが高信頼性で抽出され、文化的遺産分野への応用可能性が裏付けられた。
• インクの光学定数には、ガリック酸吸収に起因する周波数依存性の特徴が認められ、分子振動に一致する分散的屈折率が得られた。
• 反復的フィッティング手順により、二層系においても、特に一方の層が未知であっても、個々の層の寄与を明確に分離できた。
• データ解析手法により、標準的なTHz-TDS装置が有する相対測定の制限を克服し、屈折率および吸収係数の絶対スケール測定が可能となった。