[論文レビュー] Time- and angle-resolved photoelectron spectroscopy of strong-field light-dressed solids: Prevalence of the adiabatic band picture

Ofer Neufeld, Wenwen Mao+5 more|arXiv (Cornell University)|Apr 29, 2022

Laser-Matter Interactions and Applications参考文献 118被引用数 19

ひとこと要約

本研究では、強い場のレーザーに駆動された固体の電子バンド構造を調査するために、ab initio の時間および角度分解光電子分光法（Tr-ARPES）シミュレーションを用いた。その結果、アディアバティック（即時的）バンド図の概念は、高強度（約10¹² W/cm²）および広い波長範囲（800–4000 nm）においても、依然として頑健に保たれることを示した。Keldyshパラメータは約7まで達した。非アディアバティック効果はわずかではあるが検出可能であり、特に二色性レーザーを用いた場合に顕著に現れる。

ABSTRACT

In recent years, strong-field physics in condensed-matter was pioneered as a novel approach for controlling material properties through laser-dressing, as well as for ultrafast spectroscopy via nonlinear light-matter interactions (e.g. harmonic generation). A potential controversy arising from these advancements is that it is sometimes vague which band-picture should be used to interpret strong-field experiments: the field-free bands, the adiabatic (instantaneous) field-dressed bands, Floquet bands, or some other intermediate picture. We here try to resolve this issue by performing 'theoretical experiments' of time- and angle-resolved photoelectron spectroscopy (Tr-ARPES) for a strong-field laser-pumped solid, which should give access to the actual observable bands of the irradiated material. To our surprise, we find that the adiabatic band-picture survives quite well, up to high field intensities (~10^12 W/cm^2), and in a wide frequency range (driving wavelengths of 4000 to 800nm, with Keldysh parameters ranging up to ~7). We conclude that to first order, the adiabatic instantaneous bands should be the standard blueprint for interpreting ultrafast electron dynamics in solids when the field is highly off-resonant with characteristic energy scales of the material. We then discuss weaker effects of modifications of the bands beyond this picture that are non-adiabatic, showing that by using bi-chromatic fields the deviations from the standard picture can be probed with enhanced sensitivity. Our work outlines a clear band picture for the physics of strong-field interactions in solids, which should be useful for designing and analyzing strong-field experimental observables and also to formulate simpler semi-empirical models.

研究の動機と目的

• 強い場の光-ドレッシングされた固体におけるバンド図解釈の曖昧さを解消すること。
• アディアバティック（即時的）バンド図が有効である条件を特定すること。
• アディアバティック図式からの非アディアバティックなずれを同定および特徴付けること。
• Tr-ARPESが強く駆動された系における観測可能な電子バンドを直接プローブできる証明をすること。
• 信頼性の高いバンドフレームワークを確立することで、簡素化された半経験的モデルの設計を可能にすること。

提案手法

• 強力なレーザー放射下におけるモノレイヤーのヘキサゴナル窒化ホウ素（hBN）のab initio 時間依存密度汎関数理論（TDDFT）シミュレーションを実施した。
• 高い動径運動量分解能で光電子分光スペクトルを計算するために、時間依存表面フラックス（T-SURFF）法を用いた。
• 光電子信号を分離し、連続状態の伝播アーチファクトを最小限に抑えるために、複素数の吸収境界条件を採用した。
• ポンプ・プローブ遅延を用いたTr-ARPESをシミュレートすることで、即時的（アディアバティック）および時間平均的（Floquet）バンド構造を両方アクセスした。
• 電子-電子相関の役割を分離するために、完全なTDDFT結果と独立粒子近似（IPA）を比較した。
• 非アディアバティック効果への感度を高めるために、二色性レーザー場を用いた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 強い場のレーザーにドレッシングされた固体において、アディアバティックバンド図は、レーザー強度が約10¹² W/cm²に達しても依然として有効であるか？
• RQ2 観測されたTr-ARPESスペクトルは、アディアバティック図式、Floquet図式、および中間的バンド図式の予測とどのように一致するか？
• RQ3 非アディアバティック効果は、即時的図式を越えてバンド構造をどの程度変化させるか？
• RQ4 二色性レーザーは、Tr-ARPESにおける非アディアバティックずれの検出を強化できるか？
• RQ5 動的電子-電子相関は、アディアバティックバンド記述からのずれの主要因となるか？

主な発見

• アディアバティックバンド図は、レーザー強度が約10¹² W/cm²、Keldyshパラメータが約7まで達するまで極めて正確に保たれ、従来のアディアバティック領域をはるかに超えて頑健であることが示された。
• 高調波が約25 eVまで生成された場合ですら、バンド構造の崩壊やエネルギースケールの顕著な変化は観測されなかった。
• レーザー場の主な効果は、即時のベクトルポテンシャルによるバンド原点のシフトと、電子的位相因子の調整であり、アディアバティック理論と整合的である。
• 非アディアバティック補正は存在するが弱く、二色性レーザーを用いることで感度を高めた場合にのみ検出可能である。
• 独立粒子近似（IPA）は、完全なTDDFT結果を極めてよく再現しており、電子-電子相関がTr-ARPESスペクトルに顕著な影響を及ぼさず、アディアバティック性からの主要なずれを引き起こさないことが示された。
• 即時の状態におけるTr-ARPESにより、ベクトルポテンシャルに起因するバンドシフトとイオン化タイミングのマッピングが可能となり、光電子放出遅延の高精度な測定が可能である。