[論文レビュー] Time- and Angle-Resolved Photoemission Spectroscopy using an Ultrafast Extreme Ultraviolet Source at 21.8 eV

Yangyang Liu, John E. Beetar+12 more|arXiv (Cornell University)|Jul 24, 2019

Photorefractive and Nonlinear Optics被引用数 1

ひとこと要約

本論文では、20 WのYb:KGWレーザー増幅器を用いた高次高調波生成（HHG）により生成された21.8 eVの超短パルス極端紫外線光源を用いた時間分解・角度分解光電子分光（TR-ARPES）装置を提案する。繰り返し周波数と光子フラックスの最適化により、320 fsの時間分解能および21.5 meVのエネルギー分解能を達成し、ZrSiSおよびSb2-xGdxTe3における非平衡状態の電子バンド構造の直接測定を可能にした。

ABSTRACT

Characterizing and controlling electronic properties of quantum materials require direct measurements of non-equilibrium electronic band structures over large regions of momentum space. Here, we demonstrate an experimental apparatus for time- and angle-resolved photoemission spectroscopy using high-order harmonic probe pulses generated by a robust, moderately high power (20 W) Yb:KGW amplifier with tunable repetition rate between 50 and 150 kHz. By driving high-order harmonic generation (HHG) with the second harmonic of the fundamental 1025 nm laser pulses, we show that single-harmonic probe pulses at 21.8 eV photon energy can be effectively isolated without the use of a monochromator. The on-target photon flux can reach 5 x 10^10 photons/second at 50 kHz, and the time resolution is measured to be 320 fs. The relatively long pulse duration of the Yb-driven HHG source allows us to reach an excellent energy resolution of 21.5 meV, which is achieved by suppressing the space-charge broadening using a low photon flux of 1.5 x 10^8 photons/second at a higher repetition rate of 150 kHz. The capabilities of the setup are demonstrated through measurements in the topological semimetal ZrSiS and the topological insulator Sb2-xGdxTe3.

研究の動機と目的

• 非平衡状態の電子バンド構造を量子材料でプローブ可能な、耐障害性が高く繰り返し周波数の高いTR-ARPESシステムの開発を目的とする。
• モノクロメーターを必要とせず、コンactな中程度の高出力Yb:KGWレーザー駆動HHG光源を用いて、高い時間分解能およびエネルギー分解能を達成することを目的とする。
• 高い繰り返し周波数を維持しつつ、光子フラックスを低減することで、空間電荷によるエネルギー分解能の劣化を抑制することを目的とする。
• トポロジカル半金属およびトポロジカル絶縁体、特にZrSiSおよびSb2-xGdxTe3を用いて、技術の有効性を実証することを目的とする。
• 1つの高調波極端紫外線パルスを用いて、非平衡状態における電子状態の広い動径空間へのカバレッジを実現することを目的とする。

提案手法

• 1025 nmのYb:KGWレーザーの2次高調波（512.5 nm）を用いて、50〜150 kHzの繰り返し周波数で高次高調波生成（HHG）を駆動する。
• HHGプロセスの位相一致およびスペクトルフィルタリング特性を活用することで、モノクロメーターを用いずに単一高調波21.8 eVの極端紫外線プローブパルスを分離する。
• 50 kHzで5 × 10^10 光子/秒のターゲット上での光子フラックスを達成し、ポンププローブ交差相関測定により320 fsの時間分解能を測定した。
• 空間電荷効果を最小限に抑えるために、150 kHzで1.5 × 10^8 光子/秒に光子フラックスを低減することで、21.5 meVのエネルギー分解能を達成した。
• ZrSiSおよびSb2-xGdxTe3に対して角度分解光電子分光を実施し、非平衡状態下での運動量空間に依存する電子バンド構造をマッピングした。
• 安定的かつ高繰り返し周波数での動作に適した耐障害性の高い高平均出力レーザー源を活用することで、時間分解測定に適した安定した動作を実現した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 繰り返し周波数が高く平均出力も高いレーザーシステムが、モノクロメーターを必要とせず、TR-ARPESに適した孤立した21.8 eVの極端紫外線パルスを生成できるか？
• RQ2 繰り返し周波数を変化させたYb:KGWレーザー駆動HHG光源を用いたTR-ARPES装置で、達成可能な時間分解能は何か？
• RQ3 空間電荷によるエネルギー分解能の劣化はどのように影響を受けるか？また、高繰り返し周波数で光子フラックスを低減することで、これを抑制できるか？
• RQ4 この装置は、ZrSiSやSb2-xGdxTe3のようなトポロジカル材料における非平衡状態の電子バンド構造を解像できるか？
• RQ5 HHG光源を用いた超高速TR-ARPESにおいて、光子フラックス、繰り返し周波数、エネルギー分解能の間にはどのようなトレードオフがあるか？

主な発見

• ポンププローブ交差相関測定により320 fsの時間分解能を達成し、超高速電子的ダイナミクスの研究が可能であることを実証した。
• 150 kHzという高い繰り返し周波数で、光子フラックスを1.5 × 10^8 光子/秒に低減することで、空間電荷効果を抑制し、21.5 meVのエネルギー分解能を達成した。
• 50 kHzで5 × 10^10 光子/秒のターゲット上での光子フラックスを達成し、時間分解能およびエネルギー分解能に悪影響を及げることなく、高い信号対雑音比の測定を可能にした。
• モノクロメーターを用いずに、HHGプロセスの固有のスペクトルフィルタリング特性に依存して、孤立した21.8 eVのプローブパルスを生成した。これにより、実験装置の簡素化が達成された。
• トポロジカル半金属ZrSiSおよびトポロジカル絶縁体Sb2-xGdxTe3において、非平衡状態のバンド構造を成功裏にマッピングし、量子材料への応用可能性を検証した。
• 20 WのYb:KGW増幅器を用いることで、広い条件範囲で安定的かつ高繰り返し周波数での動作が可能となり、データ取得速度と安定性が向上した。