[論文レビュー] Time delays for attosecond streaking in photoionization of neon

Johannes Feist, Oleg Zatsarinny+6 more|arXiv (Cornell University)|Jan 13, 2014

Laser-Matter Interactions and Applications被引用数 15

ひとこと要約

本研究では、二段階の手法を用いてネオン光電離におけるアトセカンドスティーチング時間遅れを計算した。まずBスpline R行列法を用いて内在的Eisenbud-Wigner-Smith（EWS）遅れを計算し、次に時間に依存するシミュレーションによりレーザー誘発時間遅れを計算した。2pと2s電子間の総相対遅れは8.22 asであり、実験値21±5 asよりも顕著に低い。これは、未解明のシェイクアップ状態が差異の原因である可能性を示唆している。

ABSTRACT

We revisit the time-resolved photoemission in neon atoms as probed by attosecond streaking. We calculate streaking time shifts for the emission of 2p and 2s electrons and compare the relative delay as measured in a recent experiment by Schultze et al. [Science 328, 1658 (2010)]. The B-spline R-matrix method is employed to calculate accurate Eisenbud-Wigner-Smith time delays from multi- electron dipole transition matrix elements for photoionization. The additional laser field-induced time shifts in the exit channel are obtained from separate, time-dependent simulations of a full streaking process by solving the time-dependent Schrödinger equation on the single-active-electron level. The resulting accurate total relative streaking time shifts between 2s and 2p emission lie well below the experimental data. We identify the presence of unresolved shake-up satellites in the experiment as a potential source of error in the determination of streaking time shifts.

研究の動機と目的

• ネオン光電離におけるアトセカンド時間遅れの理論的予測と実験的測定値の間の持続的でない乖離を解消すること。
• スティーチング過程における内在的電子的遅れ（EWS）とレーザー場誘発遅れを正確に分離すること。
• 未解明のシェイクアップサーヴァイレート状態が、実験的時間遅れ測定における誤差の原因である可能性を評価すること。
• 高精度の多体法と時間に依存するシミュレーションを組み合わせることで理論的精度を向上させること。
• 今後のアトセカンド科学における実験と理論的モデルのベンチマークを提供すること。

提案手法

• ネオンにおける2sおよび2p光電離チャネルの正確な多電子電気双極子行列要素と内在的EWS時間遅れを計算するために、Bスpline R行列（BSR）法を用いた。
• 時間に依存するシュレーディンガー方程式（TDSE）シミュレーションを単一および二つの活性電子レベルで実施し、Coulomb-レーザー結合（CLC）および電気双極子-レーザー結合（dLC）寄与を含めたIR場誘発時間遅れを計算した。
• EWS遅れとレーザー誘発遅れをサブアトセカンドの精度で厳密に加法的とみなした。これにより、各成分を独立かつ最適化して計算可能となった。
• IRスティーチング場の存在下での有効電気双極子モーメントを、スターックシフトされた電気双極子状態の重ね合わせを用いて取り扱い、dLC誘発遅れの計算を可能にした。
• IR周波数に近いエネルギー間隔を有する共鳴的シェイクアップ準位体の影響を検討し、RabiフロッピングダイナミクスによるdLC効果の増幅を予測した。
• 結果を統合して、全スティーチング時間遅れおよび2pと2s放出チャネル間の相対遅れを計算した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 正確な多体法を用いて計算されたネオンにおける2sおよび2p光電離の内在的EWS時間遅れは何か？
• RQ2 特にCLCおよびdLC寄与が、ネオンにおける測定されたスティーチング遅れにどのように影響を与えるか？
• RQ3 実験で未解明のシェイクアップサーヴァイレート状態が、理論と実験の間の観察された乖離にどの程度寄与しているか？
• RQ4 EWSとレーザー誘発遅れの独立的計算を組み合わせることで、全スティーチング遅れを正確に予測できるか？
• RQ5 近似的に共鳴するエネルギー間隔を有するシェイクアップ準位体におけるコherentダイナミクスが、dLC寄与による時間遅れにどのように影響を与えるか？

主な発見

• 2p電子の内在的EWS時間遅れは2s電子よりも短く、およそ-19.49 asの負の相対遅れを生じる。
• Coulomb-レーザー結合（CLC）寄与は約10.55 asの正の時間遅れを追加し、相対遅れを-8.94 asにまで減少させる。
• 電気双極子-レーザー結合（dLC）寄与はさらに約2.33 asの正の遅れを追加し、2pと2s放出チャネル間の全相対スティーチング遅れは8.22 asに達する。
• RabiフロッピングによるdLCが強化された「最悪の状況」でも、相対遅れは5.60 asにまで低下するが、依然として実験値21±5 asより顕著に低い。
• dLCやシェイクアップ効果を考慮しても理論と実験の乖離は解消されない。むしろ、これらの効果は乖離を増大させる傾向にある。
• 本研究では、未解明のシェイクアップサーヴァイレート状態が、スティーチング時間遅れの実験的決定における誤差の妥当な要因であると特定したが、その現在の影響は理論と実験の一致を悪化させる方向に働いている。